npsm 새물리 New Physics : Sae Mulli

pISSN 0374-4914 eISSN 2289-0041
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Article

Research Paper

New Phys.: Sae Mulli 2021; 71: 547-552

Published online June 30, 2021 https://doi.org/10.3938/NPSM.71.547

Copyright © New Physics: Sae Mulli.

Noncritically Phase Matched Second Harmonic Generation and Wedged face Third Harmonic Generation of Q-switched Nd:YVO4 Laser Radiation

Dongil JANG, Byung-Jun PARK, Seong-Yeon LEE, Doh-Yun KIM, Ki-Ju YEE*

Department of Physics, Chungnam National University, Daejeon 34134, Korea

Correspondence to:kyee@cnu.ac.kr

Received: March 10, 2021; Accepted: May 18, 2021

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

We report on the noncritical phase matching of second harmonic generation and wedged-face third-harmonic generation in lithium triborate (LBO) caused by the 1064-nm nanosecond pulses from Q-switched Nd:YVO4 laser. Phase matching is required to obtain efficient harmonic generation by manipulating the phase difference between the nonlinear waves created at different positions along the nonlinear crystal. Because second harmonic generation through noncritical phase matching it does not induce a walk-off between the 532-nm and 1064-nm beams, is advantageous, especially for third-harmonic generation. We could obtain 532-nm light at 2.83 W from 1064-nm light at the 5.84 W, corresponding to a maximum second-harmonic conversion efficiency of 48%. The wedge for third-harmonic generation in LBO was incorporated in order to compensate for the walk-off between the propagations of the the 1064-nm and the 532-nm beams. Light at 355 nm up to an average power of 1.70 W could be generated, with a maximum third-harmonic conversion efficiency of 29%.

Keywords: Noncritical phase matching, Third harmonic generation, Nd:YVO4 laser

큐-스위칭 방식으로 동작하는 Nd:YVO4 레이저는 레이저가공 및 용접, 의료기기 등 산업체 전반에 폭넓게 이용되고있다 [1,2]. Nd:YVO4 결정은 809 nm 영역에서 흡수율이최대이고 1064 nm 영역에서 강한 빛을 방출하며 Nd 원자의도핑 농도에 따라서 흡수율과 이득이 달라진다. Nd:YVO4결정은 Nd:YAG 결정에 비해서 흡수율과 발광효율이 높고광 변조 성질이 우수하며 809 nm 대역의 다이오드 레이저를 펌핑 광원으로 하는 고체 레이저의 이득 매질로 많이이용된다 [3]. 큐-스위칭 방식으로 나노초 펄스를 얻을 수있으며 비선형 결정에서의 2차, 3차, 4차 조화파 발생을통하여 532, 355, 266 nm 파장의 레이저 광원으로 변환할수 있다 [4,5].

기본 파장의 빛이 비선형 매질을 지나면서 2차 조화파나3차 조화파가 생성될 때 비선형 결정의 다른 위치에서 생성된 파동들의 간섭을 고려하여야 한다. 생성된 파동들이서로 보강간섭을 하는 조건을 만족할 때 조화파 발생 효율이높아진다. 서로 다른 두 위치에서 2차 조화파가 생성된다면각 위치에서 기본파의 위상에 의해 조화파의 초기 위상이결정되고 생성된 2차 조화파와 기본파의 광경로차가 조화파의 위상차를 결정한다. 굴절률이 파장의 함수로 달라지는분산 현상으로 두 위치에서 생성된 조화파 사이에 위상차가존재하고 발생 효율에 큰 영향을 준다. 기본 파와 2차 조화파의 굴절률 차이가 n이고 길이 L인 비선형 결정을 통과할때의 변환 효율은 근사적으로 L2sinc2(∆nk0L)에 비례한다. 여기서 k0 는 기본파의 파수 벡터이다. 위상 맞춤 조건을 만족하지 않는 경우에는 결정의 길이가 Lc ~1/(∆nk0)보다 길어지면 변환 효율이 오히려 감소하지만 위상 맞춤조건하에서는 결정의 길이 L의 제곱에 비례하는 높은 변환효율을 얻을 수 있다.

물질의 굴절률이 파장에 따라 달라지므로 등방성 물질에서는 위상 맞춤을 만족하지 못한다. 하지만, 편광 방향에따라 굴절률이 다른 복굴절성을 이용하여 위상맞춤이 가능하고 이러한 복굴절 위상 맞춤을 이용한 고차 조화파 발생이 많이 활용된다 [6]. 복굴절 물질에서의 빛은 편광 방향에따라서 보통 파동과 특이 파동으로 구분할 수 있고 특이파동의 굴절률은 물질의 결정축에 대한 빛의 진행방향에따라서 달라진다. 복굴절 위상 맞춤 방법에서는 기본파와 2차 조화파의 편광이 서로 다르고 기본파와 2차 조화파의굴절률이 일치하도록 물질의 결정축을 조절한다. 일반적으로 결정축과 비스듬하게 진행하는 조건에서 위상맞춤을만족한다. 하지만, 이 경우 보통 파동과 특이 파동의 진행방향이 서로 달라지는 워크오프 (walk-off) 현상이 나타나서생성되는 2차 조화파의 모양이 변형되고 효율이 낮아지는단점이 있다 [7]. 또한, 워크오프 현상에 의한 기본파와 2차조화파의 공간적인 분리는 3차 조화파 발생에 불리한데, 이문제를 해결하기 위하여 결정축이 서로 대칭인 2차 조화파발생용 결정 2개를 이용하는 방법이 시도되었다 [8].

빛이 결정의 특정 방향으로 진행하여 위상 맞춤 조건을만족시킬 수 있다면 워크오프 현상이 사라지고 높은 조화파변환 효율을 얻을 수 있다. 이 경우 비선형 결정의 각도대신 다른 인자를 조절하여 위상 맞춤을 만족시켜야 한다.물질의 온도에 따라서 굴절률이 달라지고 열-광학 계수가편광 방향에 따라 서로 다르다. 비임계 위상 맞춤 방법은비선형 결정의 각도 대신에 온도를 조절하여 위상 맞춤 조건을 해결하는 방법으로 빛의 편광 방향이 결정의 주축과일치될 수 있으므로 기본파와 2차 조화파 사이의 워크오프현상이 사라질 수 있다. 워크오프 현상이 있다면 기본파와2차 조화파의 경로가 서로 달라서 렌즈로 집속하였을 때 서로 겹치는 부분이 한정되는데, 비임계 위상 맞춤 방법으로2차 조화파를 얻는 경우 두 빔이 동일한 경로를 진행하므로비선형 결정에서 합 주파수 발생을 통하여 3차 조화파를생성하는데 유리하다 [9]. 기본파와 2차 조화파의 합주파수 발생으로 3차 조화파가 생성되는 경우에도 워크오프가변환 효율에 영향을 미친다. 워크오프에 의한 3차 조화파발생의 효율 감소를 억제하기 방법으로 절단면에 경사를주는 방법, 여러 층의 비선형 결절을 이용하는 방법, 광활성결정을 이용하여 공간적인 겹침을 증대시키는 방법 등이보고되었다 [10-12].

본 논문에서는 큐-스위칭 방식의 Nd:YVO4 레이저에서발생된 1064 nm 파장의 기본파를 이용하여 2차 조화파 발생 및 3차 조화파 발생을 통하여 532 nm 및 355 nm 파장의 레이저 광원을 발생시키는 실험 결과와 해석에 대하여보고한다. LBO 결정의 온도가 154 °C일 때 비임계 위상맞춤 조건이 성립되어 강한 532 nm 파장의 2차 조화파가발생되었으며 기본파와 532 nm 빔을 3차 조화파 발생용LBO 결정에 집속시켜서 355 nm 파장의 레이저 광원을얻었다. 비선형 결정의 온도에 따른 2차 조화파 발생과 3차조화파 발생의 변환 효율에 대하여 논의하고 비임계 위상 맞춤 및 복굴절 위상 맞춤 현상에 대하여 논의한다. 또한, 3차 조화파 발생 비선형 결정에서 기본파와 2차 조화파의공간적 겹침을 높이기 위하여 결정의 절단면에 경사를 주는방법을 논의한다. 우리는 비임계 위상 맞춤 방법을 통하여2차 조화파 발생의 효율을 높이고 3차 조화파 발생용 LBO결정의 절단면에 경사를 주는 방법으로 워크오프 문제를극복하여 5.84 W의 1064 nm 빔 입력으로 1.7 W의 355 nm 빔을 얻었는데 이는 29%의 변환 효율로 저 출력 영역에서는 비교적 높은 값이다.

기본파인 1064 nm 파장의 빔을 발진시키는 Nd:YVO4 레이저는 809 nm 파장의 레이저 다이오드로 펌핑되었으며 반복률 20 kHz, 펄스폭 170 ns, 최대출력 6 W, 출력요동 ±0.7%의 출력 특성을 가졌다. Figure 1(a)와 같이 초점거리 70 mm인 평-볼록 렌즈를 이용하여 1064 nm 파장의 빔을 2차 조화파 발생용 LBO 결정에 입사시켜 532 nm 펄스를 생성하였다. 집속 렌즈로 들어가는 1064 nm 가우시안 빔의 직경은 0.86 mm로 측정되었고 초점 거리를 고려한 빔의 발산각은 6.1 mrad으로 기존에 보고된 LBO 결정에서의 2차 조화파 발생의 수용각 범위보다 좁다 [13]. 2차 조화파 발생용 LBO 결정은 길이가 20 mm이고 절단면이 x-결정축과 수직이며 1064 nm 영역 (R<0.2%)과 532 nm 영역 (R<0.5%)에서 무반사 코팅이 되었다 (Crystech Inc. 제작). LBO 결정을 100K 오옴 서미스터 온도센서와 히터가 부착된 소형 오븐 안에 위치시켰다. 정확도 ±0.1°C이고 안정도 ±0.1°C인 온도 조절장치 (TC200, Thorlabs)를 이용하여 온도에 따른 비임계 위상 맞춤을 실험하였다. 비임계 위상 맞춤의 경우 발생된 532 nm 빔이 1064 nm 파장의 빔과 동일한 경로를 가지므로 3차 조화파 발생에 유리하다. 2차 조화파 발생용 LBO 결정을 통과한 532 nm 빔과 1064 nm 빔을 초점거리 50 mm이고 2차 조화파 집속 렌즈로부터 180 mm 떨어진 평-볼록 렌즈로 3차 조화파 발생용 LBO 결정에 집속하여 합주파수 생성을 통하여 355 nm 파장의 빔을 발생시켰다. 3차 조화파 발생용 LBO 결정은 길이가 20 mm이며 앞면의 경우 1064 nm 영역 (R<0.2%)과 532 nm 영역 (R<0.5%)에서 무반사 코팅이 되었고 뒤 면에는 1064 nm 영역 (R <0.2%), 532 nm 영역 (R <0.5%), 355 nm 영역 (R <0.5%)에서 무반사 코팅이 되었다 (Crystech Inc. 제작). 가공 시 오차가 발생할 수 있음을 고려할 때 절단면이 결정축에 대하여 약 θ=44.5°, φ=90°인 방향에 수직이다. 위상 맞춤 조건이 온도에 매우 민감하므로 3차 조화파 발생용 LBO 결정은 PT100 백금 온도센서와 히터가 동작하는 소형 오븐에 넣어서 0.1°C 간격으로 조절이 가능한 온도조절장치 (TK4S-T2CN, Autonics)를 이용하여 일정한 온도를 유지하였다.

Figure 1. (Color online) (a) Schematic of second and third harmonic generations with using LBO crystals. (b) Polarizations and LBO crystal axes used in the second harmonic generation, and (c) those in the third harmonic generation.

LBO 결정은 직방정계 구조를 가지고 있고 2개의 광축을 갖는 쌍축 광학 결정이다 [14]. LBO는 BBO 결정에 비해서수용각이 크고 손상 한계가 높아서 고출력 레이저에 유리 하다. LBO 결정의 3개 주축에 대한 굴절률은 셀마이어 (Sellmeier) 식에 따라 실온에서 아래와 같이 주어진다 [15].

nx2=2.454140+0.011249λ20.0113500.014591λ26.60×105λ4
ny2=2.539070+0.012711λ20.0125230.018540λ22.0×104λ4
nz2=2.586179+0.013099λ20.0118930.017968λ22.26×104λ4

결정의 온도에 따라서 굴절률이 달라지게 되는데 각 축방향에 해당하는 열-광학 계수는 아래와 같이 나타낼 수있다 [16].

dnxdT=3.76λ+2.30×106
dnydT=6.01λ19.40×106
dnzdT=1.50λ9.70×106

Figure 1(b)와 같이 z-축 편광의 1064 nm 빔이 LBO 결정의 x축 방향으로 진행할 때 dyzz (,ω,ω) 성분의 2차 비선형 계수에 따라서 y-축 편광 방향의 532 nm 파장의 2차 조화파가 발생되는데, 이에 해당하는 비선형 계수의 값은 약 0.9 pm/V이다 [17]. 2차 조화파 발생과정에서의 파수차 ∆k4π/λ0×ny532, Tnz1064, T로 온도에 따라 달라지는데, 여기에서 λ0 는 1064 nm이다. 따라서 위상 맞춤의 정도는 두 파장에서의 굴절률 차이에 의해서 결정되는데, LBO 결정의 온도를 조절하여 두 굴절률을 일치시키는 비임계 위상 맞춤 방법을 이용하였다. Figure 2(a)는 셀마이어 식과 열-광학 계수로부터 얻어진 온도에 따른 두 굴절률의 변화를 보여주는데 156.7℃의 온도에서 두 굴절률이 일치하게 된다. Figure 2(b)는 위상 맞춤 조건을 만족하는 온도에서 y-축 편광 빛과 z-축 편광 빛의 굴절률 분산을 보여주는 그래프로서 1064 nm 파장의 nz 값과 532 nm 파장의 ny 값이 일치함을 알 수 있다. 결정의 온도가 위상 맞춤 조건을 벗어나면 생성된 2차 조화파들 사이에 위상차가 발생하게 되고, 빛이 통과하는 결정의 길이가 L일 때 2차 조화파의 세기는 근사적으로 아래 식과 같이 L∆k의 함수로 주어진다. 여기에서 ∆k는 2차 조화파 발생 과정의 파수차이다.

Figure 2. Temperature-dependent refractive index for the y-polarized beam at 532 nm and that that for the z-polarized beam at 1064 nm. (b) The refractive index dispersions of the y- and z-polarizations at a phase-matching temperature of 156.7°C.

I2ω L2×sinc2ΔkL2

비임계 위상 맞춤에 의한 2차 조화파 생성의 결과를 확인하기 위하여 LBO 결정의 온도를 변화시키면서 532 nm빔의 세기를 측정하였다. Figure 3은 온도에 따른 2차 조화파 빔의 세기를 보여준다. 실험 결과 153.6 °C의 온도에서변환 효율이 가장 높았는데 5.84 W의 기본파가 입력되었을때 2.83W의 532 nm 빔이 발생되어 48%의 변환 효율에도달하였다. 최대 출력의 조건에서 532 nm 빔의 펄스폭이136 ns이고 ± 1.2%의 출력요동 특성을 나타내었다. 식(2)에 따른 계산에서는 156.7 °C의 온도에서 위상 맞춤이 만족되어 실험 결과와 약간의 차이가 있다. 그리고 측정된 온도의 허용 범위는 1.5 °C인데, 이는 계산 결과의 온도 허용 범위인 2.91 °C보다 2배 가량 좁다. 실험과 계산의 위상 맞춤온도가 다른 원인으로는 기본파와 2차 조화파의 흡수에 의해 열이 가해져서 실제 LBO 결정에서 빔이 지나가는 국소영역의 온도가 결정 외부에 위치한 센서의 온도와 다를 수있고 셀마이어 식이 높은 온도에서는 오차가 있을 수 있다.이론 결과보다 작은 온도 허용 폭의 경우 다른 연구에서도유사한 결과를 보고하였는데 그 원인을 파악하지 못하였다 [18].

Figure 3. (Color online) The measured second harmonic intensity and the simulated second harmonic generation efficiency as a function of the LBO temperature.

532 nm 파장의 빛과 1064 nm 파장의 빛을 3차 조화파 발생용 LBO에 집속시켜서 355 nm 파장의 빛을 생성하였다. 생성된 2차 조화파의 편광 방향이 기본파인 1064 nm 빛의 편광과 서로 수직이므로 II형 위상 맞춤에 해당한다. 사용된 LBO 결정은 길이가 20 mm이고 빛이 결정의 θ=44.5°, φ=90° 방향으로 진행하도록 결정을 절단하였는데 워크오프를 보상할 목적으로 절단면의 한 쪽에 경사를 주었다. Figure 1(c)와 같이 1064 nm 빛은 x-축 방향으로 편광되어 있고 532 nm 파장의 편광은 y-z 평면 상에 놓여 있으며 발생하는 355 nm 파장의 빛은 x-축 방향으로 편광되는 조건에서 위상 맞춤이 일어나게 된다. 3차 조화파 발생 과정에서 위상어긋남을 일으키는 파수차는 아래 식으로 주어진다.

Δk=2π/λ0×3nx3552nθ532nx1064 

위 식에서 λ0 는 1064 nm이고 nθy-z 평면 위에서 편광된 532 nm 파장 빔의 굴절률로 아래 식 (5)를 만족한다.

1nθ2= cos2θny2+sin2θnz2

위 식들에 따르면 LBO의 결정축에 대한 빛의 진행방향에따라서 3차 조화파 발생의 위상 맞춤 온도가 달라지는데 극각 θ에 따른 변환 효율의 온도의존성 계산 결과는 Fig. 4와 같다.

Figure 4. (Color online) The measured third harmonic intensity at 355 nm as a function of the LBO temperature and the simulated temperature dependence of the third harmonic generation efficiencies under different beam propagation directions relative to the crystal axis.

우리는 초점거리 50 mm인 렌즈를 이용하여 2차 조화파빔과 1064 nm 빔을 LBO 결정에 집속시키고 LBO 결정의온도를 변화시키면서 발생된 3차 조화파의 세기를 측정하였다. Figure 4의 결과와 같이 LBO의 온도가 59 °C일 때 3차 조화파 발생 효율이 가장 높았는데, 5.84 W의 기본파가입력될 때 1.70 W의 355 nm 빔이 출력되어 29%의 변환효율에 도달하였다. 최대 출력의 조건에서 355 nm 빔은펄스폭이 115 ns이고 ± 2.5%의 출력요동 및 레이저빔 품질인수 (M 2)가 1.1인 특성을 나타내었다. 온도 허용 범위의경우 실험 값이 2.4 °C로서 계산 결과 값인 1.58 °C보다 1.5배 정도 넓다. 계산 결과에 따르면 위상 맞춤이 일어나는온도는 빛의 진행방향에 민감한데 극각에 따른 위상 맞춤온도의 변화율이 18 °C/° 이다. 532 nm와 1064 nm 파장의빔이 렌즈에 의해 원뿔 모양으로 LBO에 집속되므로 빛의입사각이 일정하지 않고 분산되어 있다. 이를 고려하면 측정되는 온도 반치폭이 단일 각도를 가정하여 계산한 값보다넓게 나타날 수 있으리라 예상된다.

복굴절 물질인 LBO 결정을 통과할 때 편광 방향이 서로다른 532 nm 빔과 1064 nm 빔의 경로가 달라질 수 있고이는 3차 조화파 발생 효율을 감소시킨다. 이를 보완하기위하여 3차 조화파 발생용 LBO 결정의 한 절단면에 경사를주었다. Figure 5(a)에 나타난 바와 같이 532 nm 빔은 3차조화파 발생용 LBO 결정의 yz-평면상에서 진행한다. 이때 변위장(D)의 방향은 파수 벡터(k)의 방향에 수직이다.하지만, 굴절률의 이등방성 때문에 전기장 벡터의 방향은파수 벡터와 수직이 아니다. 따라서 빛 에너지가 진행하는 포인팅 벡터(S)의 방향이 파수 벡터와 달라지는 워크오프현상이 발생한다. LBO 결정의 굴절률을 대입하여계산하 면 3차 조화파 발생의 위상 맞춤 조건에서 0.54°의 각도 차가 발생한다. 3차 조화파 발생용 LBO 결정에서 기본파인 1064 nm 빔은 x-축 방향으로 편광되어 있고 포인팅 벡터의 방향과 파수 벡터의 방향이 일치한다. 기본파와 2차 조화파 의 진행방향이 서로 달라지면 공간상의 겹침이 나빠져서 3차 조화파 발생이 효율이 저하된다. 이를 보완하기 위하여 Fig. 5(b)와 같이 LBO 결정의 한 면에 17.7°의 경사각을 주었다. Figure 5(b)와 같이 기본파와 2차 조화파가 결정의 길이 방향과 10.7° 의 각도로, 즉 입사각 28.4° 인 조건으로,비스듬하게 경사면으로 들어오면 두 파의 굴절률 차이에 의해서 LBO 결정에서의 굴절각이 달라지게 된다. 하지만, 2차 조화파의 경우 워크오프 현상이 나타나므로 이를 고려 하면 두 빔이 LBO 결정에서 동일한 경로로 진행할 수 있다.이러한 경사면을 이용한 워크오프 보상을 통하여 수직으로 절단된 경우에 비해 1.4배 높은 3차 조화파를 발생시킨 결과가 보고된 바 있는데, 결정의 양 면에 이러한 경사각을 주었고 16.6 °C의 온도에서 위상 맞춤이 일어나도록 하였다 [19]. 본 연구의 경우 소형 오븐을 이용하여 실온보다높은 59 °C의 온도에서 3차 조화파 위성 맞춤에 도달할 수있었다.

Figure 5. (Color online) (a) Schematics of the wavevector, Poynting vector, electric field, and displacement field directions for the 532 nm beam propagation within the LBO crystal for the third harmonic generation. (b) Schematics of the walk-off compensation of the 532 nm and 1064 nm beam propagation by using a wedged LBO crystal for the third harmonic generation.

큐-스위칭 Nd:YVO4 레이저에서 발생된 1064 nm 파장의펄스로부터 2차 조화파 발생 및 3차 조화파 발생을 통하여532 nm 및 355 nm 파장의 펄스를 얻는 연구를 수행하였다. 기본파와 동일한 방향으로 진행하는 2차 조화파를 얻기 위하여 LBO의 온도를 153.6 °C로 가열시켜 비임계 위상맞춤 방법으로 532 nm 빔을 발생시켰다. 발생된 532 nm빔과 기본파를 3차 조화파 발생용 LBO 결정에 집속시켜서355 nm 파장의 자외선 펄스를 얻었다. 2차 조화파 발생과3차 조화파 발생은 셀마이어 식과 열-광학 계수를 이용하여계산한 값과 유사한 온도에서 위상 맞춤이 일어났다. 2차조화파 발생의 온도 허용 범위는 계산 결과에 비해 좁게측정되었다. 3차 조화파 발생에서의 온도 허용 범위는 계산결과보다 넓었는데 렌즈에 의해 집속될 때 야기되는 입사각의 분산이 원인이라고 생각한다. 3차 조화파 발생용 LBO결정에서 532 nm 빔과 1064 nm 빔의 워크오프 현상을 보상하기 위하여 한쪽 면에 경사가 있게 절단된 결정을 사용하였다. 5.84 W의 1064 nm 레이저가 2차 조화파 발생용 LBO결정을 통과하여 48%의 변환 효율에 해당하는 2.83 W의532 nm 빔을 얻을 수 있었으며, 29%의 3차 조화파 변환효율에 해당하는 1.7 W의 355 nm 빔을 얻을 수 있었다. 본연구에서 수행된 LBO 비선형 결정을 이용한 주파수 변환결과는 고출력 자외선 및 고출력 가시광선 레이저 개발에유용하게 활용될 것이다.

이 논문은 2019년 충남대학교 학술연구비의 지원으로 수행되었습니다.

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