npsm 새물리 New Physics : Sae Mulli

pISSN 0374-4914 eISSN 2289-0041
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Article

Research Paper

New Phys.: Sae Mulli 2022; 72: 883-886

Published online December 31, 2022 https://doi.org/10.3938/NPSM.72.883

Copyright © New Physics: Sae Mulli.

Development of Photodetector using Perovskite-Quantum-Dots/Graphene

Ki-Jeong Lee, Kahyeon Ko, Jin Hyung Kim, Jungkil Kim∗

Department of Physics, Jeju National University, Jeju 63243, Korea

Correspondence to:*E-mail: jungkil@jejunu.ac.kr

Received: September 3, 2022; Revised: October 14, 2022; Accepted: November 1, 2022

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

Low-dimensional materials have attracted considerable attraction due to their high potential in applications in optoelectronic devices given their unique physical properties. In this study, a thin-film photodetector was developed using graphene with a high electrical conductivity and perovskite quantum dots with a charge-trapping property. The transparent and flexible graphene was transferred onto a silicon oxide. Metal electrodes were fabricated at both ends, and perovskite quantum dots were coated between them. The IV curve characteristics were observed by measuring the current while changing voltage in dark and light conditions. The photocurrent was confirmed after observing the higher current in the light condition than in the dark condition. In the case of irradiating laser pulse, the current as a function of time was also measured. When laser was applied, the current rapidly increased, and when the laser was turned off, the current decreased slowly by more than several thousands of seconds.

Keywords: Graphene, Perovskite, Quantum dot, Photodetector

저차원 물질은 독특한 전기적, 광학적 특성으로 다양한 광전소자에 높은 응용 가능성을 보인다. 본 연구에서는 높은 전기전도도를 갖는 그래핀과 많은 전하를 저장할 수 있는 페로브스카이트 양자점을 이용하여 광검출기를 개발하였다. 우선 투명하고 유연한 대면적 그래핀을 산화실리콘 기판위에 습식 전사를 한다. 그 다음으로 금속 전극을 양 끝에 제작하고 그 사이에 페로브스카이트 양자점을 코팅하였다. 암상태와 광상태에서 제작한 소자의 그래핀에 전압을 변화하며 전류를 측정하여 IV 곡선 특성을 관찰하였다. 제작한 소자에 빛을 조사한 경우의 전류가 암상태의 전류보다 높음을 관찰함으로 광전류 특성을 확인하였다. 빛을 조사한 경우 시간에 대한 전류변화도 측정하였다. 레이저를 인가하면 빠르게 전류가 증가하고, 레이저를 끄면 매우 천천히 수천 초 이상의 시간동안 전류가 천천히 감소하였다. 이러한 특성을 이용하면 향후 페로브스카이트 양자점/그래핀 광검출기를 광전 메모리 소자로도 응용이 가능할 것이다.

Keywords: 그래핀, 페로브스카이트, 양자점, 광검출기

저차원 반도체는 그 구조에서 기인하는 독특한 전기적, 광학적 특성을 기반으로 하여 다양한 광전소자로의 응용 가능성을 보여왔다[1-3]. 특히 투명하고 유연한 그래핀은 높은 전기전도도를 이용하여 차세대 투명소자의 전하 채널로 연구가 되었다[4,5]. 그 외에도 반도체 양자점은 독특한 빛 흡수, 발광 특성으로 광검출기, 발광소자로 다양한 응용이 이루어졌다[6,7]. 특히 최근에는 페로브스카이트 물질이 높은 광전하 발생 특성으로 태양전지 등에 응용 연구가 활발히 이루어지고 있다[8-10].

본 연구에서는 그래핀과 페로브스카이트 양자점을 각각 전하채널, 빛흡수 층으로 이용하여 광검출기를 개발하였다. 대면적 그래핀 양단에 전극을 제작하고 그 위에 페로브스카이트 양자점 박막을 코팅하여 소자를 제작하였다. 제작한 소자에 빛을 조사하며 전류의 변화를 관찰하였다. 그 결과 빛에 의해 민감하게 증가하는 광전류 특성을 관찰하였다. 대면적 그래핀은 전하가 이동하는 채널로 아래층에 전재하며, 위층에 존재하는 페로브스카이트 양자점은 빛에 의해 전하를 발생시켜 그래핀 채널의 전하농도에 기여를 한다.

페로브스카이트/그래핀 광전소자를 제작하기 위해서 다음 과정의 실험을 진행하였다 (Fig. 1). 우선 구리위에 화학적 기상 증착법으로 합성된 5 × 5 mm2 면적의 그래핀(Graphene Square)을 폴리머로 코팅하고, 구리에칭 용액(CE-200 solution, Sigma Aldrich)위에 구리면이 닿도록 하여 상온에서 1시간 동안 띄웠다. 그래핀 하부의 구리가 모두 식각되면 폴리머/그래핀 샘플을 탈이온수로 옮기는 과정을 수차례 반복하였다. 깨끗한 폴리머/그래핀을 산화실리콘 기판에 습식 전사하고 공기중에서 건조하였다. 그 후 샘플을 아세톤과 에탄올에 각각 10분, 30초 간 담지하여 폴리머를 선택적으로 제거하였다. 그 결과 산화실리콘 기판위에 그래핀만 남는 구조를 제작하였다. 실버페이스트를 이용하여 그래핀의 양 끝단에 실버전극을 형성하였다. 마지막으로 두 전극 사이에 페로브스카이트 양자점을 코팅하여 페로브스카이트/그래핀 소자를 제작하였다.

Figure 1. (Color online) Schematics for the preparation of perovskite quantum dot/graphene devices.

다음으로는 제작한 샘플을 광학현미경으로 관찰하였다. Figure 2(a,b)는 산화실리콘 기판 위에 전사된 그래핀의 10배, 100배 광학현미경 사진이다. 매우 평평하고 투명한 그래핀을 확인할 수 있다. Figure 2(c,d)는 산화실리콘 기판에 페로브스카이트 양자점(Sigma Aldrich)만을 코팅한 샘플의 10배, 100배 광학현미경 사진이다. 10배의 사진에서는 코팅된 페로브스카이트의 두께에 따라 알록달록한 색상을 확인할 수 있다. 100배의 국소적 사진에서는 상대적으로 균일하게 코팅된 페로브스카이트 양자점 박막을 확인할 수 있다. Figure 2(e,f)는 페로브스카이트 양자점/그래핀의 10배, 100배 광학현미경 사진이다. Figure 2(c,d)의 페로브스카이트 양자점과는 다소 다른 색상을 보여주며, 이는 그래핀에 기인한 것이다. 100배 사진에서는 페로브스카이트 양자점 박막 밑에 존재하는 그래핀을 명확하게 확인할 수 있다. Figure 2(g)는 페로브스카이트 양자점의 photoluminescence 스펙트럼을 보여준다. 553 nm의 피크를 관찰할 수 있다. 이는 520 nm 파장에서 우수한 흡수율을 보일 수 있음을 나타낸다.

Figure 2. (Color online) (a,b) Optical microscopy images of graphene in ×10 (a) and ×100 (b). (c,d) Optical microscopy images of perovskite quantum dots in ×10 (a) and ×100 (b). (e,f) Optical microscopy images of perovskite quantum dots/graphene in ×10 (a) and ×100 (b). (g) Photoluminescence spectrum of perovskite.

Figure 3은 페로브스카이트 양자점/그래핀 광전소자의 전류-전압 곡선이다. 암상태, 광상태에서 각각 전압을 -1 V에서 1 V까지 변화하며 전류를 측정하였다. 광상태는 5 μW의 파워의 520 nm 레이저를 소자의 가운데 조사함으로 구현되었다. 암상태에서는 전압의 변화에 따라 전류가 약 -0.925 mA에서 0.905 mA까지 선형적으로 증가하였다.

Figure 3. (Color online) (a) IV curves of perovskite perovskite quantum dots/graphene device in the dark condition (black line) and the light condition (red line). Photocurrent is obtained (blue line). (b) The current as a function of time by applying the laser pulse (red box).

(검은색 실선). 광상태에서는 이보다 큰 -1.00 mA 에서 0.98 mA의 선형적인 전류증가가 측정되었다 (붉은색 실선). 즉, 최대 ±1 V에서 약 ±0.075 mA의 광전류가 전압에 따라 선형적으로 발생하였다 (파란색 실선).

그 다음으로는 레이저를 켰다 끄며 시간에 따른 전류를 측정하였다 (Fig. 3(b)). 전압은 0.1 V가 인가되었으며 Fig. 3(a)와 동일한 파워의 520 nm 레이저를 사용하였다. 처음에는 약 54 μA의 전류가 유지되다가 레이저가 켜지고 100초 동안 전류는 약 63 μA까지 급격하게 증가하였다 그 이후 레이저가 꺼진 다음부터는 전류는 수 천초 동안 천천히 감소하였다.

빛에 의해 증가하는 전류는 다음 원리를 통해 이해할 수 있다. 페로브스카이트 양자점 안에 저장하고 있던 전하가 빛에 의하여 여기되고[11], 이들은 양자점과 접촉한 그래핀으로 이동하여 그래핀의 전하농도를 증가시킬 수 있다. 따라서 빛에 의한 그래핀에 흐르는 전하농도의 증가에 의해 광전류가 증가한 것이다[12]. 또한 빛이 꺼진 상태에서도 오랫동안 광전류가 천천히 감소하는 현상은 페로브스카이트가 흡수한 빛에 의해 여기된 전하가 오랜 시간동안 방출되는 현상으로 이해할 수 있다[13].

이러한 페로브스카이트 양자점/그래핀 광전소자에서 발생하는 광전류 발생의 원리를 검증하기 위하여, 그래핀 및 페로브스카이트 양자점 만으로 제작한 소자의 광전류 특성을 관찰하였다. Figure 4는 그래핀과 페로브스카이트 양자점 각각 소자에서 측정한 암상태, 광상태에서의 IV 곡선이다. 그래핀과 페로브스카이트 양자점 두 소자 모두 암상태에서 전압의 변화에 대해서 선형적인 전류변화 특성을 보여주었으며, 광상태에서도 암상태와 동일한 전류값을 보여주었다. 즉, 그래핀 또는 페로브스카이트 양자점만 존재하는 경우, 광전류가 형성되지 않고, 두 물질이 접합을 한 경우에만 광전류가 형성됨을 알 수 있다.

Figure 4. (Color online) IV curves of graphene and perovskite quantum dot device in the dark condition (black dots, green dots) and the light condition (red dots, blue dots).

본 연구에서는 페로브스카이트 양자점/그래핀 접합을 이용하여 광검출기를 개발하였다. 빛을 조사하면 소자에서 광전류가 발생함을 확인하였다. 특히 발생한 광전류는 빛이 꺼짐에도 바로 사라지지 않고 수천 초 이상 오랫동안 유지됨을 확인하였다. 원자 단층 두께의 투명한 그래핀은 전하가 이동하는 채널로 사용이 되었고 페로브스카이트 양자점 박막은 빛에 의해 전하를 발생시키는 광흡수 층으로 사용이 되었다. 빛을 흡수한 페로브스카이트에서 발생한 전하가 그래핀의 전하농도에 기여를 하여 광전류가 발생함을 그래핀, 페로브스카이트 양자점만으로 제작한 각각의 소자와 비교실험을 통해 확인하였다. 이는 향후 다양한 기능의 광전소자로 응용될 가능성을 갖고 있다.

이 논문은 2022학년도 제주대학교 교원성과지원사업에 의하여 연구되었습니다.

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