npsm 새물리 New Physics : Sae Mulli

pISSN 0374-4914 eISSN 2289-0041
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Article

Research Paper

New Phys.: Sae Mulli 2024; 74: 135-142

Published online February 29, 2024 https://doi.org/10.3938/NPSM.74.135

Copyright © New Physics: Sae Mulli.

Magnetic and Structural Variations Depending on the Annealing Temperature of Co Films on Al2O3(0001)

후열처리 온도에 따른 Co 박막의 구조 및 자성 특성 변화

Kangjin Park1, Yeongjun Son1, Sehwan Song2, Jisung Lee1,3, Seonghoon Han1, Tae-Seong Ju1,2, Dooyong Lee4, Songkil Kim5, Sungkyun Park1,6*

1Department of Physics, Pusan National University, Busan 46241, Korea
2Quantum Technology Institute, KRISS, Daejeon 34113, Korea
3Center for Scientific Instrumentation, KBSI, Daejeon 34133, Korea
4Department of Physics Education, Kyungpook National University, Daegu 41566, Korea
5School of Mechanical Engineering, Pusan National University, Busan 46241, Korea
6Nuclear Science Research Institute, Pusan National University, Busan 46241, Korea

Correspondence to:*psk@pusan.ac.kr

Received: October 25, 2023; Accepted: November 30, 2023

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

This study deposited a cobalt (Co) film on the Al2O3(0001) substrate by a flash evaporation method to examine the structural and magnetic property variations depending on the various post-annealing temperatures. Co-film formed islands during annealing due to the surface energy mismatch between the metallic film and the insulating substrate. As a result, the post-annealed Co particles formed an ellipsoid shape with improved crystallinity as temperature increased. Structural analysis confirmed that the Co particles grew in the Co(111)-oriented FCC structure. Interestingly, there are different annealing-temperature-dependent characteristics of magnetic properties depending on the magnetic field direction due to the competing nature between the crystalline and shape anisotropy of the aggregated Co particles.

Keywords: Co islands, Dewetting, Particle size and shape, Magnetic anisotropy

본 연구에서는, flash evaporation 방법으로 Al2O3 (0001) 기판위에 상온 강자성체인 Co 박막을 얇게 증착하고 다양한 후열처리 온도 (800–1000 C)에 따라 dewetting 을 통해 형성된 Co islands 들의 구조적, 자기적 특성을 고찰하였다. 그 결과, 제작된 Co 입자들은 장축의 길이가 높이보다 4 배 이상 큰 타원체 형상을 띄었고, 후열처리 온도가 증가함에 따라 Co 입자의 결정성이 향상되었다. Co 입자들은 FCC 구조 Co (111) 방향으로 성장하였음을 X-선 회절 측정을 통해 확인하였다. 자성특성 측정을 통해 Co 입자의 자기적 특성을 분석한 결과, Co 입자의 in-plane 방향의 포화 자화값은 입자의 크기에 비례하고 보자력은 입자 크기에 반비례하는 것을 확인하였다. 하지만 out-of-plane 방향의 경우, 포화 자화값은 입자의 크기에 비례하지만, 보자력은 열처리 온도와 결정성에 비례하는 것으로 확인된다. 또한, 후열처리 온도가 높아짐에 따라 Co 입자의 in-plane 방향의 자화율이 작아지는 특성을 나타내지만, out-of-plane 방향의 자화율의 변화는 없었다. 이러한 자성 특성의 특이한 측정 방향별 특성변화는 Co 박막의 결정 자기 이방성의 영향을 받은 것으로 추정된다.

Keywords: 코발트 나노구조, Dewetting, 입자 크기 및 형상, 자기 이방성

Cobalt 와 같은 강자성체에서는, 입자의 크기가 일정 한계 이하로 감소할 때 단일 도메인 자성과 초상자성 (superparamagnetic) 등의 특이한 자기적 특성을 가진다[1,2]. 이러한 독특한 자기적 특성을 활용하여 자성 나노 입자는 자기공명영상[3-7], 약물 전달 매개체[3], 의료 바이오센서[3,11-14] 등의 다양한 활용성 구현을 위해 활발한 연구가 진행되고 있다[15-17].

나노 크기 혹은 초상자성 형태의 자성 입자를 만드는 데에는 다양한 방법이 존재한다. 그 중 열처리를 통한 dewetting 현상을 활용하는 것도 하나의 방법으로 활용된다[18]. Dewetting 프로세스는 넓은 범위의 물질과 합금에 활용되고 있다[37]. 특히, 금속 물질의 경우에는 절연체 기판과 금속의 큰 표면 에너지 차이에 의해서 dewetting 과 agglomeration 과정을 거쳐 불연속적인 다양한 나노 혹은 마이크로 구조체를 형성한다[18, 25, 26]. 불연속적인 금속박막 형상은 아래의 Young-Laplace 방정식에 의해서 예측할 수 있다[18, 27].

γs=γi+γfcosθ

이 때, γf는 단위면적당 금속 박막의 자유 표면 에너지, γs는 단위면적당 기판의 자유 표면 에너지, γi는 단위면적당 박막-기판 표면 에너지, θ는 박막의 형상이 형성되었을 때의 기판과 형상 면 사이의 평형접촉각을 나타낸다[18]. 만일 γs>γi+γf 라면 박막은 안정하며 dewetting 현상은 발생하지 않는다. 반면, γsγi+γf 이면 기판의 자유 표면 에너지와 박막-기판 표면 에너지의 총 에너지를 최소화하는 방향으로 dewetting 현상이 일어난다[18,26-28]. 또한, 열처리 과정에서 공급되는 열에너지양 (i.e., 열처리 온도)이 달라짐에 따라 다양한 형상이 나타난다[18]. 따라서, 열처리 온도가 박막의 물리적, 구조적 변화를 제어하는 요인 중 하나로 작용될 수 있다는 것을 의미한다.

본 연구에서는 Cobalt 박막을 다양한 온도에서 열처리 과정을 거쳐 dewetting 현상을 발생시키는 실험을 진행하였고, 이때 나타나는 Co 박막 입자들의 기하학적, 구조적 특성과 자기적 특성에 대한 연구를 진행하여 열처리 온도에 따른 상관관계를 연구하였다. 그 결과, Co 입자들은 열처리 온도가 증가함에 따라 장축의 길이가 높이보다 4 배 이상의 큰 타원체 형상을 띄었고, 향상된 FCC 구조를 가지며, Co(111) 방향으로 성장하였다. 자화 측정 결과, 측정 방향에 따라 서로 다른 자성 거동을 보이는 것을 확인할 수 있었다. 예로, out-of-plane 방향으로 측정한 Co 입자의 포화 자화값은 입자의 크기에 비례하고 보자력은 입자 크기에 반비례하는 것을 확인하였다. 반면, in-plane 방향으로 측정한 포화 자화값은 입자의 크기에 비례하지만 보자력은 결성성의 크기 비례하는 것을 확인하였다. 끝으로 열처리 온도가 높아짐에 따라 결정 자기 이방성의 영향으로 Co 입자의 in-plane 자화율이 작아지지만 out-of-plane 자화율은 일정한 특성을 나타내었다.

Cobalt (Co) 박막은 Al2O3 (0001)기판 위에 Cobalt 펠렛 (99.95%)을 사용하여 flash evaporation 방법으로 제작하였다. 보트 위에 펠렛을 올린 후 Joule heating 방식으로 보트에 열을 가하여 증발시켜 박막을 증착하였다 (Fig. 1(a)). 증착 과정에서의 진공 챔버 내의 압력(working pressure)은 3×106 Torr 이하로 유지하였다. 보트와 기판 사이 거리는 330 mm 로 고정하였고, 보트에 가한 전류는 150 A 이고, 8 초 동안 상온에서 증착하였다. 그 후, Co 박막을 ex-situ 방식으로 전기로 (AJEON Heating Industry)를 이용하여 forming gas (H2(4%), Ar(96%)) 0.2 NL/min 을 흘려주며 환원 분위기에서 800 °C, 900 °C, 1000 °C 로 6 시간 동안 열처리하였다 (Fig. 1(b)).

Figure 1. (Color online) Schematics of (a) flash evaporator and (b) tube furnace used in this work.

열처리 과정을 거친 Co 박막의 구조적 특성 변화를 관측하기 위해 광학 현미경 (BX53M, Olympus)과 원자 힘 현미경 (XE7, Park System)을 이용하여 표면 형상 이미지를 측정하였으며, X 선 회절 (D8, Bruker) 분석법을 통해 박막의 결정구조를 분석하였다. 또한, 시료의 자기적 특성을 분석하기 위해 진동 시료 자력계 (7400 VSM, Lakeshore)를 이용하여 시료의 자기적 특성을 측정하였다.

Figure 2(a)–(d)는 다양한 온도에서 열처리를 통해 제작한 Co 박막의 광학 현미경 이미지이다. 열처리를 하지 않은 박막 (as-grown)과는 다르게 열처리 과정을 거친 Co 박막은 모든 열처리 온도에서 입자가 서로 뭉쳐진 (agglomeration) 형상을 나타낸다. 흥미롭게도 900 °C 에서 열처리한 Co 박막은 800 °C 와 1000 °C 에서 열처리한 Co 박막과 비교해서 상대적으로 더 큰 입자와 넓은 입자 간격을 형성하는 것을 확인하였다. Figure 2(e)–(h)는 원자 힘 현미경 (atomic force microscope, AFM)을 활용한 열처리된 Co 박막의 구체적인 표면 형상을 보여주고 있다. 열처리를 진행한 모든 Co 박막은 수평 방향 성분이 수직 방향 성분보다 긴 타원체의 형상을 보인다. Figure 2(i)는 AFM 결과에서 각 입자들에 대해서 라인 프로파일을 실시하여 입자들의 높이 (height)와 장축 길이 (long-axis length)을 열처리 온도에 따라 히스토그램으로 이용하여 나타냈다. 열처리 온도 900 °C 에서 열처리한 박막의 경우, 장축 길이와 평균 높이는 각각 (D=1.364 µm)와 (h = 322.7 nm)로 800 °C 에서 열처리한 시료입자의 평균 장축 길이 (D = 1.154 µm)와 평균 높이 (h = 186.4 nm), 1000 °C 에서 열처리한 입자의 평균 장축 길이 (D = 1.235 µm)와 평균 높이 (h = 218.4 nm)에 비해 큰 것을 확인하였다. 이 결과는 광학적 이미지 결과와 일치함을 확인할 수 있었다. 고온에서 입자의 크기가 다시 감소하는 것은 입자의 결정성 향상 (Fig. 2(j))으로 인한 densification의 효과라고 생각할 수 있다.

Figure 2. (Color online) Optical images and surface topology from atomic force microscope of the film surface in as-grown (a) and (e), after post-annealing at (b) and (f) 800, (c) and (g) 900, and (d) and (h) 1000 °C. (i) Average height and long-axis length of particles. (j) Room-temperature X-ray diffraction pattern of Co films annealed at various temperatures.

박막이 고온에 노출되면, 금속 박막과 절연체 기판과의 표면 에너지 차이로 인해서 dewetting 현상이 유도된다[18,26-28]. Quan et al. 의 연구결과에 의하면 금속 박막은 특정온도 이상에서는 확산 현상이 일어나 움직일 수도 있지만 기판과 박막이 서로 표면 에너지 평형을 이룰 수 있는 정도의 에너지가 제공되지 않으면 입자끼리 서로 완벽히 떨어져 있지 않고 붙어있어 dewetting 현상은 일어나지 않는다고 하였다[29]. 반면, 기판-박막 간 표면 에너지 평형이 이루어질 정도의 충분한 열에너지 공급이 가능한 온도 이상 (i.e., γsγi+γf)에서는 온도가 증가할수록 금속 박막 입자들의 분산이 작아지며 입자들이 서로 떨어져 dewetting 된 작은 입자들로 구성된다고 한다. 따라서, 열처리한 모든 Co 박막들은 외부에서 기판-박막 간 표면 에너지 평형이 이루어지는 충분한 열에너지를 공급받아 dewetting 현상이 일어났으며, 비교적 균일한 타원체 모양을 가지는 것으로 확인된다.

Figure 2(j)는 열처리한 Co 박막의 X-선 회절 측정 (ω/2θ scan) 결과이다. 열처리 과정을 거치지 않은 as-grown Co 박막은 회절 피크가 나타나지 않았고, 비정질 혹은 nano-crystalline 상태로 성장한 것을 확인하였다. 반면, 열처리를 진행한 Co 박막은 모든 온도에서 2θ 44.2° 부근의 Co(111) (ICSD41507)회절 피크가 확인되었다 (Table 1). Co 박막의 구조 및 자성 특성에 대한 선행 연구에서, 300 °C 이하에서 성장된 Co 박막은 FCC (111) 와 HCP (002) 가 섞인 구조를, 400 °C 이상에서 성장된 Co 박막은 단일 결정 구조를 가지고 있다고 하였다[30]. 또한, Kumar et al. 은 400 °C 이상에서 열처리된 Co 박막은 FCC (111) 와 HCP (002) 가 혼재된 구조를 가지고 있다고 보고하였고[31], Kitakami et al. 의 연구결과에 의하면 고온(500 °C 이상)의 온도에서 Co 박막을 열처리하면 FCC (111) 구조를 가진다고 보고하였다[32]. 본 연구에서도 800 °C 이상에서 열처리를 진행한 Co 박막은 단일 결정 구조를 가지는 것으로 보이며, FCC 구조의 Co(111) 방향으로 성장한 것으로 보인다. X-선 회절의 Co(111) 피크로부터 Scherrer 방정식[33]을 사용하여 입자들의 결정립 크기를 계산하였다. 박막의 열처리 온도가 높을수록 박막의 결정립의 크기가 증가하는 것을 확인할 수 있었다 (Table 1). 이는 열처리 온도가 증가함에 따라 입자의 수직 방향 (out-of-plane)의 결정성이 향상되는 것을 나타낸다. 하지만 입자의 크기는 900 °C 보다 1000 °C 에서 열처리한 박막의 입자가 더 작은 크기를 가졌다 (Fig. 2(g)). 이를 통해 X-선 회절 결과로 얻은 열처리 온도에 따른 결정립 크기 변화와 AFM 측정으로 얻은 입자의 크기 변화와의 관계는 일치하지 않음을 알 수 있다. 이러한 차이는 X-선 회절 실험의 기하학적인 한계 (수직방향의 결정성만 측정)로 타원형 형태의 나노 구조체의 3 차원 결정성과는 상이할 수 있다고 판단된다.


Post-annealing temperature-dependent structural information from X-ray diffraction.


Post-annealing temperature (°C)Peak position 2θ (°)FWHM (°)Crystallinity (nm)
80044.2283 ± 0.00040.1650 ± 0.000854.3296 ± 0.2742
90044.2223 ± 0.00070.1507 ± 0.001559.4619 ± 0.6036
100044.2198 ± 0.00080.1355 ± 0.002166.1595 ± 1.0111


Figure 3(a)와 (b)는 Co 박막의 in-plane 과 out-of-plane 자기장 방향에 따른 상온 자기이력곡선을 각각 나타낸다. 모든 박막은 포화 자화값 (MS)과 보자력(HC)이 존재함을 확인하였다 (Table 2). As-grown 박막의 자성 특성은 기존의 연구와 유사한 약한 강자성 특성이 나타남을 확인하였다[30]. 또한, as-grown 박막의 경우, in-plane 자화 특성이 out-of-plane 자화 특성에 비해, 높은 포화 자화값 (saturation magnetization, MS)과 낮은 보자력 (coercivity, HC)을 가지는 것으로 보아 형상 자기 이방성이 주된 자화 특성을 결정하는 것으로 확인할 수 있다. 구체적으로 in-plane (out-of-plane) 포화 자화값은 as-grown 박막의 경우가 가장 크고 (작고), in-plane (out-of-plane) 보자력은 as-grown 박막의 경우가 가장 작다 (크다). 측정 방향에 따른 포화 자화값의 차이는 as-grown 박막이 비정질이 아닌 nano-crystalline 구조를 가져 in-plane 과 out-of-plane 측정 방향의 자기 이방성의 차이에 의한 것으로 고려할 수 있다.

Figure 3. (Color online) (a) In-plane and (b) out-of-plane magnetic hysteresis-loop of the Co film as-grown and post-annealed at various temperatures. Insets show the expanded region near the zero fields. Post-annealing temperature-dependent (c) particle size (■) and saturation magnetization (MS), obtained from in-plane (blue symbol) and out-of-plane (red symbol) magnetic hysteresis-loop, respectively, and particle size (■) and coercivity (HC), obtained from in-plane (blue symbol) and out-of-plane (red symbol) magnetic hysteresis-loop, respectively and particle size.


Post-annealing temperature-dependent in-plane magnetic properties.


Post-annealing temperature (°C)Saturation magnetization MS (memu)Coercivity, HC (Oe)Magnetic susceptibility, χ
In-planeOut-of-planeIn-planeOut-of-planeIn-planeOut-of-plane
As-grown1.270.3232.04271.8811.252.63
8000.890.7765.80110.670.230.09
9000.990.8870.7162.320.210.11
10000.900.7684.25123.240.180.10


Figure 3(c)과 3(d)는 열처리 온도에 따른 in-plane 과 out-of-plane 포화 자화값과 보자력을 AFM 이미지로부터 계산한 입자의 크기( 43π · 장축길이 · 단축길이 · 높이)와 관계를 보여준다. 측정 방향에 무관하게 입자 크기가 가장 큰 900 °C 에서 열처리한 시료의 포화 자화값이 가장 크다. 이러한 변화는 crystallinity 크기의 변화 (열처리 온도가 증가하면 결정입자의 크기도 증가함)보다는 입자 크기 (i.e., 형상 자기 이방성)가 시료의 포화 자화값에 더 큰 영향을 주는 것으로 보인다. 하지만, 보자력의 온도에 따른 변화는 측정 방향에 따라 상이한 경향을 보여준다. 일반적으로 자성 입자의 보자력은 입자 지름에 반비례한다고 알려져 있다[34, 38]. Figure 3(d)에 보이는 out-of-plane 보자력은 입자의 크기와 반비례하는 경향을 보여준다. 하지만 in-plane 방향의 보자력의 온도 변화는 결정입자의 온도에 따른 변화 (Fig. 2(j), Table 1)와 같은 경향을 보여준다. 따라서 이러한 변화는 보자력은 물질의 형상 이방성과 더불어 결정 이방성에도 영향을 받는 것으로 알 수 있다. 하지만 구체적인 상관관계는 본 연구 주제를 넘어서는 문제로 판단된다.

일반적으로 물질의 자화 척도는 다음과 같이 나타낸다. M=χH 이 때, 외부자기장 (H)와 자화도(M) 사이의 계수 χ는 물질에 따라 달라지는 자화율(susceptibility)이다[35-37]. As-grown 박막은 모든 측정 방향에 대해서 가장 큰 자화율을 가진다. 또한, 열처리 온도와 무관하게 Co 박막은 out-of-plane 방향보다 in-plane 방향일 때 자화율이 더 크다 (Table 2). 흥미롭게도 열처리 과정을 거친 Co 박막은 측정 방향에 따라 다른 온도 의존성을 가진다. 먼저, out-of-plane 방향의 자화율은 열처리 온도에 따른 변화가 없다. 하지만, in-plane 방향의 자화율은 800 °C 에서 열처리한 박막이 가장 크고, 열처리 온도가 높을수록 감소한다 (Table 2). 즉, 열처리 온도가 높을수록 in-plane 방향으로 포화 자화값에 더 느리게 도달한다. 이러한 자기적 특성은 자화 과정에서 스핀 정렬 메커니즘으로 설명할 수 있다. Barrera et al. 의 연구결과에 의하면 스핀 정렬 메커니즘은 증착된 박막에서 도메인 벽의 이동과 관련된 단일 비가역 반전 메커니즘을 대체하여 일어난다고 보고하였다[38]. 즉, 자성 박막에 자기장을 가하면 기존에 정렬되어 있는 스핀이 회전하여 가해준 자기장의 방향으로 정렬된다는 것이다. 이 때, 입자의 자화 벡터는 형상 자기 이방성, 결정 자기 이방성을 포함하는 유효 이방성의 복원력에 대해 인가된 자기장 필드의 방향으로 회전하여 정렬된다. 명확히 구분된 나노 입자 배열에서의 자화 프로세스는 각각의 나노 입자에서 스핀의 정렬 메커니즘에 의해 독립적으로 발생한다. 따라서, as-grown 상태에서는 결정 자기 이방성이 상대적으로 약해서 시료의 형상 자기 이방성의 영향으로 in-plane 방향의 자화율이 상대적으로 큰 것을 이해할 수 있고 열처리 온도가 올라간다 하더라도 형상 자기 이방성이 상대적으로 강해서 in-plane 방향의 자화율이 크다.

일반적으로 단결정 Cobalt 는 (111) 방향의 자화 용이축 (magnetic easy-axis)를 가지고 있다[36]. 열처리 과정을 거친 타원체 형상을 띄는 Co 입자들이 자화 용이 축인 (111) 방향으로 결정화되는 것으로부터 (Fig. 2(j)) out-of-plane 의 자화율이 다소 증가할 것을 예측할 수 있다. 하지만, 측정한 자화율은 온도에 따른 변화를 보여주고 있지 않다. 한가지 가능한 시나리오는 입자의 결정 방향이 Fig. 4(a)에 나타낸 방사형 방향이라고 가정하면, 자화 방향 역시 방사형 방향과 나란할 것을 가정할 수 있다. 따라서, out-of-plane 방향으로 투영된 자화율이 in-plane 방향 보다 작고, 온도에 따른 변화 역시 민감하지 않는 것을 설명할 수 있다. 열처리 과정을 거친 Co 박막에 in-plane 자기장을 가해주면, Co (111) 입자의 스핀은 가해준 자기장 in-plane 방향으로 정렬된다 (Fig. 4(b)). 앞서 X-선 회절 데이터를 통해 열처리 과정을 거친 Co 입자는 FCC 구조 Co (111) 방향으로 입자의 결정이 성장하였음을 (Fig. 2(h)), 열처리 온도가 높을수록 결정성이 향상됨을 확인하였다 (Table 1). 따라서, 열처리 과정을 거친 Co 박막은 가해주는 자기장 방향에 반하여 기존의 스핀 정렬 상태(방사형)를 유지하려고 하는 유효 이방성 복원력에 의한 결과이다. 열처리 온도가 높아짐에 따라 Co (111) 입자의 결정성은 향상되었고, 열처리 온도 증가에 따른 자화율의 감소는 스핀 정렬 과정에서 발생하는 결정 자기 이방성 (out-of-plane 방향으로 증가하는)과 형상 자기 이방성의 영향을 받아 나타난 것으로 추정된다.

Figure 4. (Color online) Schematic magnetic orientation of ellipsoidal particle in the (a) absence and (b) presence of a specific directional magnetic field. The magenta arrows indicate the crystal orientation, while the red arrows indicate the magnetization direction.

본 연구는 flash evaporation 방법으로 Co를 증착한 후, 열처리 온도를 다르게 하여 (800–1000 °C) 박막을 제작하였고, 열처리 온도에 따른 구조적 특성과 자기적 특성을 분석하였다. 그 결과, Co 입자들은 모든 후 열처리 온도에서 장축의 길이가 높이보다 큰 타원체 형상을 띄었고, 열처리 온도가 높아짐에 따라 입자의 크기가 일정 크기까지 점점 커지다가 특정 온도보다 높아지면서 다시 입자의 크기가 감소하는 경향을 보였다. 또한 열처리 과정을 거친 Co는 FCC 구조 Co (111) 방향으로 성장했음을 X-선 회절 측정을 통해 확인하였고 열처리 온도가 높을수록 결정립 크기가 커짐을 Scherrer 방정식을 통해 확인하였다. 자성 측정을 통해 자기적 특성을 분석한 결과, 열처리 온도가 증가할수록 out-of-plane 방향의 포화 자화값은 입자의 크기 변화와 같은 경향을 가지고, 보자력은 입자 크기 변화에 반비례하는 경향을 띄는 것을 확인하였다. 하지만 in-plane 방향의 경우 포화 자화값의 변화는 out-of-plane 과 동일하지만, 보자력의 경우는 입자의 크기 보다는 결정립 크기 변화와 (혹은 열처리 온도가 높아지는 경우) 같은 경향을 보이는 것을 확인하였다. 또한, dewetting 된 Co 입자는 열처리 온도가 높아짐에 따라 out-of-plane 자화율을 변화는 없지만, in-plane 방향으로는 감소하였다. 이러한 자기 특성 변화는 detwetting된 Co의 결성 이방성과 형상 이방성의 상관 관계의 영향에 의한 것으로 추정된다.

본 연구는 부산대학교 2 년과제 지원으로 수행하였습니다.

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