Ex) Article Title, Author, Keywords
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New Phys.: Sae Mulli 2025; 75: 8-13
Published online January 31, 2025 https://doi.org/10.3938/NPSM.75.8
Copyright © New Physics: Sae Mulli.
Junik Hwang1, Seung-Ho Baek1*, Seohee Kim2, Jong Mok Ok2
1Department of Physics, Changwon National University, Changwon 51140, Korea
2Department of Physics, Pusan National University, Busan 46241, Korea
Correspondence to:*shbaek@changwon.ac.kr
This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.
We report a 121Sb nuclear magnetic resonance (NMR) study on polycrystalline Ti3Sb in its normal state. Interestingly, the 121Sb spectrum reveals two distinct, well-resolved peaks accompanied by an extremely broad background signal. This suggests a significant inhomogeneity in the local environments surrounding most of the antimony atoms. Through measuring the temperature dependence of the Knight shift, which is equivalent to the intrinsic spin susceptibility, and the spin-lattice relaxation rate (
Keywords: Condensed Matter Physics, Nuclear Magnetic Resonance, A15 structure, Superconductor
우리는 A15 초전도체인 Ti3Sb 다결정 분말을 표준 상태에서 121Sb 핵자기공명(Nuclear Magnetic Resonance, NMR)을 통해 수행된 결과를 보고한다. 121Sb 스펙트럼은 잘 정의된 두 개의 봉우리와 극단적으로 넓게 분포하는 배경 스펙트럼으로 구성된다는 것을 알아냈는데, 이는 대부분의 안티모니 원자들의 국소 환경이 매우 비균질적이라는 것을 의미한다. 물질 고유의 스핀 감수율을 나타내는 나이트 이동과 저에너지 스핀 역학을 볼 수 있는 스핀 격자 완화율(spin lattice relaxation rate,
Keywords: 응집물질물리, 핵자기공명, A15 구조, 초전도체
결정 구조가 초전도의 특성에 영향을 준다는 사실은 이미 어느 정도 알려져 있다. 여러 연구자들은 결정성과 초전도성의 상관관계를 분석하기 위해서 다양한 결정 구조에 따라 초전도성이 어떻게 나타나는지 조사하거나 도핑을 통해 결정성에 변화를 줘 그 결과를 분석하는 등의 연구를 진행해 왔다[1-4]. 그중 소위 A15 구조로 잘 알려진 A3B 화학식 형태의 물질들에서 (주로 A는 전이 금속, B는 4나 5족 원소) [Fig. 1(a) 참조] 나타나는 초전도성에 대한 연구가 광범위하게 이루어져 왔다. 예를 들어, 1954년 당시로선 매우 높은 임계온도
본 연구에서는 Ti3Sb (
Ti3Sb는 Ti(99.9%, sigma), Sb(99.99%, sigma) 분말을 재료로 합성하였다. 먼저 Ti와 Sb를 화학량론적 비로 물질을 혼합한 뒤 50 MPa의 압력으로 펠렛 형태로 압착 성형하였고 이 펠렛을 시작물질로 사용하여 아크 용해로를 이용하여 합성하였다. 아크 용해로는 수랭식으로 냉각하는 무산소동 도가니와 텅스텐 전극으로 구성되어 있다. 준비된 펠렛을 도가니에 올리고 산화를 막기 위해 펌프를 이용하여 챔버 내의 압력을 10-2 Torr 수준으로 내린 후, 99.999%의 고순돈 아르곤 가스를 100 Torr 수준까지 채우는 퍼지(purge) 과정을 반복하였다. 이후 10 A에서 15 A 사이의 전류를 인가하고, 열적인 등방성을 위해 도가니를 5 RPM의 속도로 회전시켰다. 위 과정을 통해 얻은 물질은 시료의 균일성을 위해 뒤집은 다음 위 과정을 2회에서 3회 반복하였다. 합성된 벌크 형태의 시료는 분말형태로 분쇄한 후 Cu
NMR 실험은 5.716T의 외부 자기장에서 Tecmag사 스펙트로미터 Redstone을 사용하여 수행하였으며, 티타늄 핵은 NMR로 측정 가능한 동위원소 47Ti, 49Ti의 자연존재비가 각각 7.5%, 5.5%로 낮아 관측하기 어렵기 때문에, 121Sb (핵스핀 I=5/2) 핵을 기본적인 Hahn 스핀-메아리 기법
스핀-격자 완화율 측정은
121Sb의 스펙트럼 측정에서 57.7 MHz 근처에 두 개의 봉우리 A, B를 발견하였다. 그러나 발견한 봉우리 주위로 스펙트럼의 세기가 0으로 수렴하지 않는 것을 계속 확인하면서, 바탕에 매우 넓은 또 다른 신호가 깔려 있음을 알게 되었다. NMR 스펙트럼 측정에서 한 번에 측정할 수 있는 스펙트럼의 최대 폭은 약 200–400 KHz 정도에 불과하기 때문에, 측정 범위를 초과하는 스펙트럼을 얻기 위해 56.4 MHz에서 59 MHz까지의 범위에서 100 kHz 간격으로 스펙트럼을 측정해 이를 합하여 스펙트럼을 얻었다. 10K 온도에서 얻은 결과는 Fig. 2(a)에서 볼 수 있다. 총 4개의 봉우리가 관측되었고 바탕에 있는 매우 넓은 신호가 전체의 대부분을 차지하고 있다. 이 바탕에 깔린 신호는 여전히 그래프 범위 밖으로 존재하지만 측정의 어려움 때문에 일부만 나타내었다.
NMR에서 공명 진동수
121Sb의 스핀이 5/2이기 때문에 넓은 배경 스펙트럼의 원인으로 국소 초미세 자기장 대신 일차 사중극 효과(first order quadrupole effect)인 위성(satellite)의 분포 가능성이 제기될 수 있다[11]. 그러나 위성들이 넓게 존재한다면 안티모니 핵 주변에 상당한 정도의 전하 비대칭이 존재해야 한다. 하지만 Ti3Sb는 안티모니 주변으로 티타늄이 구형으로 감싸는 구조로, 사중극 효과가 나타날 가능성은 극히 희박하여 사중극 효과는 미미할 것으로 판단된다. 따라서 우리는 시료의 비균질성이 국소 초미세 자기장의 광범위한 분포를 일으킨다고 결론 내린다. 지금부터는 배경 스펙트럼은 무시하고 A,B 봉우리만을 측정한 결과만을 논의할 것이다.
Figure 2(b)에서 보이는 것처럼, 우리는 봉우리 A와 B 두 개의 온도의존성을 5–300 K 온도범위에서 측정했다. 두 봉우리의 거동은 거의 유사하며, 300 K부터 온도가 낮아지면서 진동수가 감소하고 약 50 K 정도부터 포화되기 시작한다. 스펙트럼에서 신호가 겹쳐있기 때문에 각 봉우리의 진동수는 다중-봉우리(multi-peak) 피팅을 통해 구했다. 봉우리의 진동수의 변화를 나이트 이동
나이트 이동은 내재적 스핀 감수율의 거동에 비례한다. 따라서 측정된 자기 감수율과 비교하면 고유한 스핀의 기여 외에 불순물의 기여를 알아낼 수 있을 뿐만 아니라 초미세 결합 상수(hyperfine coupling constant) Ahf를 구할 수 있다.
Figure 2(d)는 온도를 암시적 파라미터(implicit parameter)로 하여 나이트 이동을 자기 감수율에 대해 그린 것이다. Figure 2(c)에서 나이트 이동과 자기 감수율의 온도 의존성이 반대이기 때문에, Fig. 2(d)에서는 왼쪽이 고온 방향이 된다는 것을 주목하라.
만일 스핀의 기여만 있다면
그림을 보면 고온을 제외한 대부분의 영역에서 나이트 이동과 자기 감수율이 선형인 관계를 보이지 않는 것을 알 수 있다. 이는 나이트 이동이 불순물의 영향을 받지 않아서 생기는 결과라고 볼 수 있다. 만일 고온에서 두 값들의 선형 관계가 만족된다고 가정하면 (그림에서 두 직선), 초미세 결합 상수의 상한 값
다음은 저에너지 스핀 동역학을 조사하기 위해, 스핀 격자 완화율(spin-lattice relaxation rate)
여기서
우리는 위상론적 초전도체 후보 물질인 Ti3Sb 분말 시료에서 121Sb 핵자기 공명 연구를 수행했다. 가장 특이한 발견은 121Sb 스펙트럼이 극단적으로 넓게 분포한다는 것이다. 이는 이 물질에 있는 대부분의 안티모니 원자의 국소적 환경이 매우 비균질적이라는 의미이다. 나이트 이동
A15 구조는 이미 여러 연구를 통해 어느 정도 임계온도를 변하게 하는 조건이 연구되었다. 완벽한 3:1의 화학양론을 가질수록 더 높은 초전도 임계온도를 가지고, A15 구조에서 위치 불규칙성은 A15구조에서 임계온도를 낮추는 것으로 알려져있다[4]. 그러나, 다른 티타늄 기반의 A15 물질인 Ti3Ir (
이 논문은 2023–2024년도 국립창원대학교 자율연구과제 연구비 지원으로 수행된 연구결과입니다.