강자성체에 외부 자기장이 가해지면 자화는 외부 자기장 방향으로 정렬하게 된다. 자성체의 결정구조에 따라 특정한 방향으로 외부 자기장이 가해지면 자화가 쉽게 정렬하는 경향을 갖는데, 그 방향을 자화 용이축(Esay axis)이라 하고 그러한 특성은 자기 이방성 에너지로 설명된다. 자화용이축과 자기장 사이의 각도가 θ 일때, 단축 자기 이방성(Uniaxial magnetic anisotropy) 에너지는 sin2θ 함수로 표현될 수 있다. 따라서 자기적 에너지는 자화가 자화 용이축으로 정렬될 때(θ = 0°) 가장 낮다. 반대로 자화가 쉽게 정렬 되지 않고 자성체의 자기적 에너지가 가장 높을 때의 방향(θ = 90°)을 자화 곤란축(Hard axis)이라고 한다 [1].

다양한 자기 응용소자 개발을 위해서는 자성체 박막이 갖는 자기 이방성에 대해 이해하고 조절방법을 찾는 연구가 필요하다. 예를 들어, 자기메모리 소자에 가해지는 자기장의 크기와 방향에 따라 정보가 기록되거나 지워지게 되는데, 자기 이방성이 큰 자성체를 이용하면 외부 자기장 변동에도 기록된 정보 (자화의 정렬 상태) 를 잘 유지할 수 있다. 또한 거대 자기저항(Giant Magnetoresistance, GMR) 또는 터널링 자기저항(Tunneling Magnetoresistance, TMR) 소자와 같은 자성체 다층박막 구조에서 이웃한 두 강자성층의 자화들이 평행하게 또는 반평행하게 정렬되는 것은 두 강자성층의 자기 이방성 (또는 보자력) 차이에 의존한다. 자기장에 의해 저항이 변하는 자기저항 현상은 자기저항 메모리(Magnetoresistive Random Access Memory, MRAM) 또는 하드디스크의 재생헤드 센서 등의 개발에 활용될 수 있다 [2,3].

자기 이방성은 자성체 물질이 갖는 결정구조적 자기 이방성 이외에도 변형 자기 이방성, 형태 자기 이방성 등 다양한 요인에 의해 생길 수 있다. 최근에는 다양한 방법으로 자기 이방성을 조절하는 연구들이 보고 되었다. 자기장 하에서 자성체 박막의 증착 또는 열처리(post-annealing) 방법 [4,5], 스퍼터링으로 박막을 증착할 때 기판의 방향을 비스듬히하여 증착하는 기울어진 증착 방법 [6–8], 자성체 박막의 두께 기울기를 주는 방법 [9], 기판의 표면 형상을 이용하여 자성체 박막의 표면 형상을 조절하는 방법 [10] 등이 있다. Klemmer는 스퍼터링 건과 기판 사이의 각도를 비스듬히 하여 자성체 박막을 증착 할 때 입사 각이 커짐에 따라 자화곤란축의 이방성 자기장 값이 37 Oe에서 82 Oe까지 증가한다고 보고 하였다 [7].

본 연구에서는 스텝-테라스 표면 형상을 갖는 강자성체 박막에서 자화 용이축과 자화 곤란축이 180° 주기를 갖는 단축 자기 이방성에 대해 연구하였다. Co60Fe20B20 (CoFeB)는 강자성 물질로 자화용이축에서 비교적 작은 보자력 (Coercivity) 을 가지며 자화곤란축에서는 강한 외부 자기장 하에서 포화 되므로 단축 자기 이방성을 관찰하기에 용이하다. 열처리를 통해 스텝-테라스 형태의 표면 형상을 가지는 Al₂O₃ 기판 위에 DC 스퍼터링 방법으로 CoFeB 자성체 박막을 증착하여 스텝-테라스 표면 형상을 갖도록 하였다. 그리고 자기-광 커 효과(Magneto-Optic Kerr Effect, MOKE) 를 이용하여 박막의 평면 내에서 외부 자기장의 방향을 변화시키면서 자성체 박막의 자기이력곡선 변화를 분석하였다.

CoFeB 자성체 박막을 DC 스퍼터링 (Sputtering) 방법을 이용하여 Al₂O₃ 기판 위에 제작하였다. 사용된 Al₂O₃ 기판은 3° 미스컷 (mis-cut) 된 C-Plane (0001) 방향이며 1450 ◦C에서 열처리 하여 스텝 테라스 표면을 갖도록 만들었다 [11]. 기판 표면의 형상이 박막의 자기 이방성에 미치는 영향을 조사 하기 위해 열처리 한 스텝 테라스 형상의 기판과 열처리 하지 않은 평탄한 기판 위에 CoFeB 박막을 증착하였으며 증착 전 챔버 내부의 진공도는 2:0 × 10⁻⁶ Torr 이하가 되도록 하였다. 스텝 테라스 기판의 테라스 방향이 서로 수직하게 두 개의 기판을 동시에 챔버 내에 장착한 뒤 두께가 약 5 nm 인 CoFeB 자성체 박막을 제작하였다. 이제부터 2개의 테라스 기판을 서로 수직하게 배치를 하여 만든 2개의 CoFeB 박막 시료를 각각 Terrace A, Terrace B로 부르고 열처리하지 않은 평평한 Al₂O₃ 기판에 동일한 조건으로 만든 CoFeB 박막은 Flat으로 명칭을 붙이기로 한다. 또한 기판의 테라스 형상이 CoFeB 박막의 두께에 따른 형태 자기 이방성에 미치는 영향을 알아보기 위해 1 nm부터 50 nm까지 변화시키며 CoFeB 박막을 제작하였다. 박막 증착은 상온에서 실시하였으며, 아르곤 분압은 2 mTorr, DC 전원의 파워는 20 W 또는 50 W였다. CoFeB 박막 증착 전/후에 기판 및 박막의 표면 형상을 Digital Instruments 사의 Multimode 주사탐침현미경 (Scanning probe microscope)으로 관찰하였다. 또한 CoFeB 자성체 박막의 자기 이방성을 관찰하기 위해 자기-광 커 효과 (Magneto-Optic Kerr Effect, MOKE)를 이용하여 평면 내 가해지는 자기장의 방향을 0°에서 360°까지 변화 시키면서 측정하였다. MOKE 측정 시 650 nm 파장의 반도체 레이저를 이용하였고 최대 3,000 Oe까지 인가할 수 있는 전자석을 이용하여 외부 자기장을 형성하였다. MOKE 측정을 통해 관찰한 자기이력곡선으로부터 외부 자기장의 변화에 따른 잔류 자화 및 포화자기장의 변화를 분석하였다.

기판 위에 CoFeB 박막을 증착하기 전과 후의 표면 형상을 알아보기 원자 힘 현미경 (AFM) 의 탭핑 (Tapping) 모드를 이용하여 관찰 하였다. Figure 1 (a)-(b)는 열처리하지 않은 평탄한 C-Plane (0001) Al₂O₃ 기판과 그 위에 증착된 CoFeB 박막(Flat)의 표면 형상 AFM이미지이다. 열처리 하지 않은 평탄한 (0001) Al₂O₃ 기판의 제곱평균제곱근(RMS) 표면 거칠기는 약 0:1 nm정도로 매우 작았다. CoFeB 박막을 증착한 뒤 표면 거칠기는 약 0:12 nm정도로 비슷했으며, 매우 약하지만 눈에 띄는 것은 표면에 작은 입자들이 특정한 방향성을 갖는 듯한 형상을 갖는다는 것이었다. 이는 마그네트론 스퍼터링 방법으로 박막이 증착될 때, 가속된 Ar 이온들의 충돌에 의해 CoFeB 타겟에서 튀어나온 작은 입자들이 자기력선의 영향을 받아 기판으로 향하고 기판표면에 증착될 때 특정한 방향성을 갖고 결정 입자들이 성장하여 생겨난 표면 형상으로 생각된다. 한편, Fig. 1 (c)-(d)는 1450 ◦C 에서 열처리된 3° 미스컷 (0001) Al₂O₃ 기판과 그 위에 증착 된 CoFeB 박막의 AFM 이미 지이다. Figure 1 (c)에서 보듯이, 열처리된 미스컷 (0001) Al₂O₃ 기판은 뚜렷한 스텝-테라스 표면 형상을 나타내며, Fig. 1 (c)와 (d)는 테라스 방향이 좌우 대칭이 다른 것을 관찰할 수 있는데, 이는 미스컷 된 각도를 따라 테라스가 형성 된 것으로 이해할 수 있다 [11]. 테라스의 주기는 약 90 nm 이고 테라스의 높이는 약 2:7 nm로 테라스의 세로 대 가로의 길이 비가 대략 33배 정도이며 표면의 RMS 거칠기 정도는 0:9 nm였다. Figure 1 (d)는 CoFeB 박막 증착 후 표면 형상을 관찰 한 것으로 테라스의 주기는 대략 90 nm로 유지되지만 CoFeB 박막이 증착됨에 따라 테라스 높이는 2:1 nm, 표면의 RMS거칠기는 0:7 nm로 약간 감소하였다.

Figure 1. (Color online) AFM images of (a) a flat substrate, (b) a CoFeB film on a flat substrate, (c) a terrace substrate, and (d) a CoFeB film on a terrace substrate.

Figure 2 (a) 처럼, Flat 시료와 스텝-테라스 표면 형상을 갖는 Terrace A와 Terrace B 시료들의 자기적 특성을 분석하기 위하여 시료의 평면 내에서 자기장의 방향 θ 각을 바꾸면서 MOKE 자기이력곡선을 측정하였다. Figure 2 (b)-(d)는 CoFeB 시료에 가해주는 외부 자기장의 방향 θ 각을 10°씩 바꿔가며 측정하고 규격화한(normalized) MOKE 자기이력곡선이다. 그림에는 자화용이축 방향에서 자화곤란축 방향까지의 변화를 보여주기 위해 몇 개의 각도들에 대해 자기이력곡선을 제시하였다. Flat 시료에 대한 Fig. 2 (b)를 보면, 자화용이축 방향의 보자력은 약 2.8 Oe 정도이고 자화곤란축 방향의 포화자기장은 약 20 Oe 정도를 갖는 자기 이방성을 보였다. 이러한 자기 이방성은 Fig. 1 (b)에 보듯이, 마그네트론 스퍼터링 건에서 만들어지는 자기장 또는 기판에 약간 기울어진 상태로 증착이 되면서 작은 입자들(grains)이 미세하게 정렬하는 현상과 관련된 증착 과정에서 생긴 자기 이방성으로 생각된다 [12–14]. 만약, 박막을 증착할 때 평탄한 기판을 회전시키면 등방적으로 박막을 증착할 수 있고 증착과정에서 생기는 자기 이방성을 제거 시킬 수 있다.

Figure 2. (Color online) (a) Schematic diagrams of three substrate samples, which were loaded in the deposition chamber with keeping the direction, and the measurement configuration. MOKE hysteresis loops of CoFeB films on (b) a flat substrate, (c) a terrace A substrate, and (d) a terrace B substrate with respect to the change of the magnetic field direction (θ). The measurements were done with the angle change of Δθ = 10°.

한편, Flat 시료와 비교하여 스텝-테라스 기판 위에 제작된 Terrace A 시료와 Terrace B 시료는 훨씬 뚜렷한 단축 자기 이방성을 보였다. Figure 2 (c)-(d)를 살펴 보면, 스텝-테라스 기판 위에 제작된 시료는 Flat시료에서의 증착 과정에서 생기는 자기 이방성과 상관없이 기판 표면이 갖는 스텝-테라스 형상에 따라 결정되는 형태 자기 이방성(Shape magnetic anisotropy)이 뚜렷하게 관찰된다. Terrace A 시료와 Terrace B 시료는 테라스의 길이 방향이 서로 수직이 되도록 챔버 내에 장착하여 CoFeB 자성체 박막을 제작한 것이다. Figure 2 (c)-(d)는 Flat 시료처럼 증착 과정에서 생기는 자기 이방성과는 무관하게 기판의 테라스 길이 방향을 따라 자화 용이축이 형성 되고 90° 각도 차이를 갖고 자화곤란축이 형성되는 것을 확인할 수 있다. 시료를 평면내에서 360° 회전을 시키면 자화용이축과 자화곤란축이 180° 주기로 나타나므로 시료들은 공통적으로 단축 자기 이방성(Uniaxial magnetic anisotropy)을 가진다고 할 수 있다. Figure 2 (c)와 (d)를 비교해보면, Terrace B 시료는 Terrace A 시료에 비해 포화현상이 약간 더 큰 자기장에서 관측되었다. 이는 Terrace B 시료의 형태 자기 이방성은 Flat 시료가 갖는 증착과정에서 생긴 자기 이방성과 같은 방향을 가지는데, 반면 Terrace A 시료의 형태 자기 이방성은 Flat 시료의 증착과정에서 생긴 자기 이방성과 서로 수직으로 형성된다. 따라서, 형태 자기 이방성과 증착과정에서 생긴 자기 이방성이 같은 방향이면 전체 자기 이방성은 더욱 커지며, 형태 자기 이방성과 증착과정에서 생긴 자기 이방성이 서로 수직으로 형성되어 서로 경쟁을 하면 더 큰 효과를 갖는 형태 자기 이방성이 주된 자기 이방성이 되는 것으로 생각된다 [15].

MOKE 자기이력곡선들에서 잔류자화(Remanant magnetization)에 해당하는 y 축 절편 값과 포화 자기장(Saturation field)을 분석하였다. 규격화된 잔류자화는 외부 자기장이 0 Oe이 되었을 때의 y 축 절편 값이고, 포화 자기장은 규격화된 포화값의 90%에 도달하는 외부 자기장 값으로 정의하였다. Figure 3는 외부 자기장의 방향을 0°에서 360°까지 변함에 따른 Terrace A 시료와 Terrace B 시료의 규격화된 잔류자화(Remanant magnetization)와 포화 자기장(Saturation field)을 나타낸 그래프이다. θ 각이 360° 변함에 따라 규격화 된 잔류자화와 포화 자기장은 아령 형태를 나타냈는데, 아령형태의 장축 방향은 스텝-테라스의 길이 방향과 평행하였고 Terrace A와 Terrace B의 장축 방향은 90° 만큼 차이를 보였다. 외부 자기장의 방향을 변화시킴에 따라 두 시료 모두 자화용이축과 자화곤란축이 90° 간격으로 나타났고 360°회전에 대해 정확히 두 번 반복되는 것을 확인할 수 있다. 이는 두 시료 모두에서 단축 자기 이방성이 뚜렷하게 존재함을 의미한다. Terrace A 시료의 포화 자기장은 자화용이축에서 최소 약 4.1 Oe이고 자화곤란축에서 최대 약 44 Oe 였으며, Terrace B 시료의 경우에는 자화용이축에서 최소 약 4.5 Oe이고 자화곤란축에서 최대 약 52 Oe였다.

Figure 3. (Color online) Remanent Magnetization (Mr) and Saturation field (H_s) of Terrace A and Terrace B with respect to the change of the magnetic field direction (θ).

한편, Fig. 4는 스텝-테라스 Al₂O₃ 기판 위에 두께를 1 nm 부터 50 nm까지 변화시키면서 증착한 CoFeB 박막의 MOKE 자기 이력곡선들이다. Figure 4 (a) 를 보면, 1 nm두께의 CoFeB 박막의 자기이력곡선은 스텝-테라스의 길이 방향과 수직 방향에서 뚜렷한 차이 없이 보자력이 거의 0이고 포화 자기장은 약 1,060 Oe로 매우 큰 것으로 관측되었는데, CoFeB의 두께가 너무 얇아서 초상자성(Superparamagnetic)을 띠기 때문인 것으로 생각된다. Figure 4 (b) 와 (c) CoFeB 박막의 두께가 2 nm이상으로 증가함에 따라 명확한 강자성 자기이력곡선의 특성을 보이며 스텝-테라스의 길이 방향과 수직 방향에서 뚜렷한 차이를 보이는 자기 이방성 특성을 나타냄을 알 수 있다. CoFeB의 두께가 증가함에 따라 포화 자기장은 박막의 두께가 3:3 nm 또는 5 nm 근처에서 최대 약 50 Oe가 되었으며, 두께가 20 nm 이상으로 증가함에 따라 포화자기장이 약 20 Oe정도로 크게 감소하는 경향을 보였다. 이는 Fig. 1 (c)에서 보듯이 3° 미스컷 (0001) Al₂O₃ 기판의 테라스의 높이가 약 2:7 nm인데, 그 위에 증착된CoFeB 박막의 두께가 수 nm일 때는 각각의 스텝-테라스가 독립적인 나노선 형태로 자화가 되기 때문에 형태 자기 이방성 효과가 크지만, CoFeB 박막의 두께가 테라스 높이의 약 20배 정도로 두꺼워 지게 되면 CoFeB의 표면 형상에 기인한 형태 자기 이방성 효과가 약해지기 때문인 것으로 생각되다. 즉, 두께가 두꺼워짐에 따라 나노선 형태의 표면 형상 효과가 약해지고 증착 과정에서 발생하는 자기 이방성 효과만 갖게 된다는 의미이다[16]. Figure 4 (a)의 삽입 그래프는 자화곤란축 방향의 포화 자기장과 CoFeB의 포화 자화 값으로 부터 추정한 자기 이방성 에너지를 나타낸 그래프이다. CoFeB박막의 두께가 2 nm에서 5 nm로 두꺼워 짐에 따라 자기 이방성 에너지는 2:2 × 103 J/m³ 에서 2:8 × 103 J/m³ 로 증가하다가 박막의 두께가 20 nm와 50 nm로 증가 함에 따라 이방성 에너지는 각각 1:7 × 103 J/m³, 1:1 × 103 J/m³ 로 감소하는 것을 확인할 수 있다 [17,18].

Figure 4. (Color online) MOKE hysteresis loops of CoFeB films on terrace substrates with various film thickness(t) from 1 nm to 50 nm. Inset of (a) shows anisotropy enegery change depend on the thickness of CoFeB films and inset of (f) shows an AFM image of a step-terrace CoFeB film with 50 nm thickness.

단일 자구의 자성체 입자가 갖는 자기 이방성을 설명하는 간단한 모형은 Stoner-Wohlfarth(S-W) 모델이다 [19]. 단일 자구 내에서 자화는 균일하고 외부 자기장 하에서 자기적 에너지는 단축 자기 이방성 에너지 (Uniaxial anisotropy)와 지만 에너지(Zeeman energy)의 합으로 나타낸다. S-W모델의 이론적 결과를 보면, 자화 용이축에서 보자력은 이방성 자기장(Anisotropy field)과 같고 자화곤란축의 포화 자기장 크기와도 같다. 그리고 자기 이방성 에너지의 크기는 M_s·H_a/2로 표현될 수 있는데, 여기서 M_s 는 포화자화이고 H_a 는 이방성 자기장이다. 실험적으로 이방성 자기장(H_a)은 Fig. 2와 Fig. 4의 자화 곤란축에서의 포화 자기장(H_s)과 같다. Flat시료와 Terrace 시료의 포화 자기장을 비교해보면, 형태 자기 이방성 에너지는 증착과정에서 생긴 자기 이방성 에너지 보다 약 2.5배 크다는 것을 알 수 있다. 이번 연구에서 스텝-테라스 기판 위에 증착된 CoFeB 박막은 테라스 길이 방향을 따라 나노선 형태를 가진다. 나노선 형태의 테라스들이 분리되어 있거나 상호작용이 없는 단일 자구는 아니지만, 형태 자기 이방성에 의해 뚜렷한 단축 자기 이방성을 가짐을 알 수 있다. 또한 Fig. 2 (c)와 (d)를 보면, 자화용이축의 보자력은 자화곤란축에서의 포화 자기장에 비해 훨씬 작은 것을 볼 수 있다. 따라서 독립된 단일 자구의 자성체 입자에 대한 S-W 모델과 달리, 스텝-테라스 자성체 박막에서는 자기 소거 에너지(Demagnetization energy)를 추가한 수정된 S-W 모델은 실험적 결과를 보다 정성적으로 설명할 수 있을 것으로 생각된다. Modified S-W모델에서 자기적 에너지 E는 다음과 같이 표현할 수 있다.

여기서, ϕ는 Fig. 5 (a) 에 보는 것처럼 외부 자기장과 자화 방향 사이의 각도이고 θ 는 자화 용이축에 대해 외부 자기장(H)이 이루는 각도이며, N_d 는 자기 소거 인자이고 M_s 는 포화 자화값이다. 식 1의 첫째 항에서 K_u 는 단축 자기 이방성 에너지 상수이고 둘째 항과 셋째 항은 지만 에너지와 자기 소거 에너지를 나타낸 것이다. 수식을 간단히 하기 위해 η≡E2Ku, h≡MsH2Ku, n≡NdMs22Ku라 두고 식 1을 정리하면 다음과 같다.

Figure 5. (Color online) (a) Relative orientations of the magnetic field H, the easy axis, and the magnetization M. Simulated magnetic hysteresis loops for selected θ angles and a fixed value n = 0:4 : (b) Stonor-Wohlfarth model and (c) modified Stonor-Wohlfarth model.

주어진 θ 와 n 에 대해 자기장 변수 h에 따른 자기적 에너지가 최소가 되는 ϕ각을 찾고 자기장 방향으로의 자화 M = cosϕ를 표현하면 규격화된 자기이력곡선을 얻을 수 있다. Figure 5 (b) 는 다양한 θ 각에 대한 S-W모델의 자기이력곡선을 모사한 그래프이고 Fig. 5 (c) 는 Modified S-W모델의 자기이력곡선을 모사한 그래프이다. Figure 2 (c)-(d)의 실험적으로 얻어진 자기이력곡선의 형태는 S-W 모델에 비해 Modified S-W모델의 그래프의 형태가 자화용이축과 자화곤란축 방향의 차이를 더 잘 설명하는 것으로 보인다. 다시말해, 자화용이축의 보자력은 자화곤란축의 포화자기장 보다 훨씬 작으며, θ 각이 증가함에 따라 보자력이 증가하다가 자화곤란축 방향에서는 보자력이 0이고 기울어진 직선 형태로 나타나는 현상 등을 정성적으로 잘 설명한다.

3° mis-cut 된 Al₂O₃ 스텝 테라스 기판 위에 스퍼터링 방법으로 제작 된 CoFeB 자성체 박막은 나노선 형태의 테라스 모양으로 성장됨을 AFM 측정을 통해 확인하였다. 나노선 형태를 갖는 CoFeB 박막은 뚜렷한 형태 자기 이방성에 의한 단축 자기 이방성을 보였다. 그리고 증착 조건과 무관하게 테라스 길이 방향으로 자화 용이축이 형성 되었고, 외부 자기장의 방향이 변함에 따라 자화 용이축과 자화 곤란축이 180° 주기를 갖는다는 것을 확인하였다. 스텝-테라스 표면 형상 CoFeB 박막에서 표면 형상에 기인하는 형태 자기 이방성 에너지는 증착 과정에서 생기는 다른 요인에 의한 자기 이방성 에너지보다 약 2.5배 크다는 것을 알 수 있었다. 자기이력곡선의 형태는 단축 자기 이방성 에너지, 지만 에너지, 그리고 자기 소거 에너지로 표현되는 수정된 Stoner-Wohlfarth 모델로 정성적인 특성을 설명할 수 있었다.