금속 나노구조는 표면 플라즈몬 등을 통해 파장보다 매우 작은 영역 내에 전자기파를 집속할 수 있어 이를 활용하여 흡수 및 라만 산란[1-4], 광발광[5-8], 비선형 광학 반응[9-12] 등 다양한 빛-물질 상호작용을 증폭할 수 있다. 특히, 금속을 활용하여 매우 작은 틈 구조를 제작할 경우 표면 플라즈몬이 생기지 않는 장파장의 전자기파 또한 강하게 모을 수 있는데, 이는 틈이 하나의 축전기로 작용하여 양쪽 금속에 많은 전하 밀도를 유도하기 때문이다[13]. 따라서 밀리미터 수준 또는 그 이상의 파장에서 작동하는 금속 나노 틈 구조에 대한 연구가 많이 진행되었는데, 그 중에서도 금속 박막에 직사각형 모양의 구멍이 뚫린 나노 슬랏의 경우 그 작동 원리의 단순함과 제작의 용이성으로 인해 해당 구조를 활용한 빛-물질 상호작용 증폭 응용 연구가 활발하게 이뤄지고 있다[14-19].

이와 같은 나노 슬랏 구조의 광학적 특성을 이해하고 목적에 맞는 구조를 설계하기 위해서는 구조의 광학적 특성을 이론적으로 예측하는 것이 중요한데, 이러한 광학 시뮬레이션으로써 가장 많이 사용되는 방법으로 유한차분시간영역법 (finite difference time domain, FDTD) 또는 유한요소법 (finite element method, FEM) 등이 있다. 이와 같은 시뮬레이션은 계산하고자 하는 구조가 정의된 공간을 일정 크기의 격자로 나눈 뒤 각 단위격자 내의 전자기장을 맥스웰 방정식 및 경계조건에 맞도록 계산하는 방식으로 진행되며, 정확한 계산을 위해서는 격자의 크기가 해당 구조의 가장 미세한 부분과 비교하여 크기가 같거나 작아야 함이 일반적으로 알려져 있다. 또한, 시뮬레이션 공간의 경계에서의 반사에 의한 영향 등을 최소화하기 위해, 파장을 λ라 했을 때 전체 시뮬레이션 영역의 크기는 최소 ~(λ/2)³ 이상이 된다. 이와 같은 제약 조건으로 인해 장파장에서 작동하는 나노구조의 경우 시뮬레이션에 포함된 격자의 개수가 매우 커지게 되는데, 시뮬레이션에 필요한 계산 용량 및 시간이 격자의 개수에 따라 급격하게 증가하므로 FDTD 또는 FEM 등을 활용하면 아주 큰 계산 용량으로도 긴 시간이 걸리게 된다. 슬랏 안테나 한 개 또는 단일 형태의 슬랏 배열의 경우 해석해가 존재하여 매우 작은 계산 용량으로도 해당 구조의 광학적 특성을 예측할 수 있지만[20-23], 구조가 아주 조금만 바뀌어도 식이 매우 복잡해져 범용성이 떨어지는 한계가 있다. 또한, 나노 슬랏 구조의 경우 금속의 두께에 따라서도 광학적 특성이 달라지는 것으로 알려져 있으므로[23], 금속 박막을 2차원의 완전한 전기적 도체 (perfect electric conductor, PEC)로 근사할 수 없다는 점도 격자의 크기를 결정하는 데 많은 제약을 준다.

본 연구에서는 비교적 작은 계산 용량으로도 장파장에서 작동하는 금속 슬랏 안테나 구조를 FDTD 시뮬레이션 할 수 있는 조건에 대해 조사해보았다. 특히, 장파장용 금속 나노구조에서 가장 작은 길이 스케일이 금속 박막의 두께에 의해 결정되는 경우가 많다는 점에 착안하여 (20–150 nm) 금속 박막을 한 격자 두께의 유효 매질로 근사하는 방식을 택했다. 이렇게 할 경우 단위 격자의 크기를 그 다음으로 작은 길이 스케일에 맞출 수 있으므로 격자의 크기를 수 배 늘릴 수 있으며, 격자의 크기가 N 배 커지면 격자의 개수가 N³ 배 줄어들게 되므로 상당한 계산 용량의 절감과 시간 단축을 이룰 수 있다. 따라서 본 연구에서는 우선 슬랏이 없는 단순한 금속 박막에 대하여 단위 격자의 크기 및 금속의 두께에 대해 FDTD 시뮬레이션이 올바른 결과를 도출하는 조건에 대해 조사하고, 이를 바탕으로 나노 슬랏 구조를 시뮬레이션하여 알려진 해석해와 비교함으로써 제안한 방법의 적용 범위에 대해 논하고자 한다.

FDTD 시뮬레이션은 MIT에서 개발한 python 기반의 무료 라이브러리인 MEEP를 활용하여 수행하였다[24]. 금속 박막이 xy 평면 방향으로 존재하고 전자기파가 z 방향으로 진행하면서 금속 박막을 투과하는 형태로 시뮬레이션 구조를 설정하였으며, z 방향으로는 양 쪽 끝에 흡수층을 (perfectly matched layer, PML), x 및 y 방향으로는 주기적 경계 조건 (periodic boundary condition)을 설정하였다. 주기는 x, y 방향으로 각각 40, 50 μm으로 두었고 슬랏의 너비는 2 μm, 슬랏의 길이는 30에서 40 μm까지 바꿔가며 계산하였다. 본 연구에서는 주로 3 테라헤르츠 (1 THz = 10¹² Hz) 근방의 주파수에서 계산을 진행하였으며 파장으로는 약 100 μm 내외에 해당한다. 시뮬레이션의 단위 격자의 크기 (mesh size)는 2, 1, 0.5 μm로 바꿔가며 계산을 수행했으며, 가장 세밀한 0.5 μm의 경우 계산에 약 30 분이 소요되었다. 계산은 2.8 GHz CPU에서 싱글 코어로 진행되었으며 RAM 은 128 GB용량을 사용했다.

파장보다 매우 얇은 두께를 가지는 금속 박막의 투과도에 대한 이론적인 해는 경계면에서 일어나는 반사파끼리의 간섭을 고려함으로써 얻을 수 있다. 문제를 단순화하기 위해 (1) 금속 박막 위 또는 아래에 기판이 없음, (2) 금속 박막의 두께 h가 파장 λ에 비해 매우 작음, (3) 금속의 전기 전도도 σ가 매우 커서 배경 유전율보다 자유전자에 의한 Drude 유형의 유전율이 압도적으로 큼을 가정한다면, 입사파의 전기장 E₀ 대비 투과한 전기장의 크기 E의 비율은 다음과 같은 식으로 주어진다[18].

여기서 ϵ₀는 진공 유전율, 그리고 c는 빛의 속도를 의미한다. 슬랏이 없는 금속 박막의 투과도를 FDTD로 시뮬레이션 할 때, 금속 박막을 단위 격자 한 개의 두께를 가진다고 설정한 뒤 금속의 유효 전기전도도를 바꿔가면서 Eq. (1)과 가장 잘 일치하는 조건을 탐색하였다 (Fig. 1).

Figure 1. (Color online) Schematic description of our FDTD simulation on transmission through a thin metallic film. Left: When metal film is extremely sub-wavelength-thick, mesh size cannot become comparable to the thickness due to limitations in computational resources. Right: One may obtain consistent results by assuming that the metal film is one mesh-thick with a modified effective conductivity σ_eff.

단일 형태를 가지는 나노 슬랏 배열의 투과도는 결합파 해석 방식 (coupled mode method, CMM)을 통해 해석해를 얻을 수 있는데[23], 이를 위해서는 슬랏 내부에 직사각형 도파로의 가장 낮은 에너지인 TE₁₀ 모드만 존재한다는 가정이 필요하다. 이와 같은 가정은 슬랏의 너비가 파장에 비해 매우 작은 경우에 성립하며, 본 연구에서는 약 100 μm 파장에서 작동하는, 너비 2 μm의 너비를 갖는 슬랏 구조를 주로 다룰 예정이므로 해당 가정은 유효하다. 이 경우, 입사한 전기장 E₀ 대비 투과한 전기장의 크기 E의 비율은 다음과 같은 식으로 주어진다.

여기서 w는 슬랏의 너비, l은 슬랏의 길이, dx,dy는 각각 x, y 방향으로의 슬랏의 주기이며, 그 외 항들의 표현식은 아래와 같다.

여기서 ϵm(ϵd) 금속 (슬랏 내부)의 유전율, ϵI,III 는 각각 슬랏 위, 아래 영역의 유전율, Zs=ϵm−1/2 는 금속의 표면 임피던스, h는 금속 박막의 두께, k0=2π/λ는 진공 상태에서의 파수, km=2πm/dx,kn=2πn/dy , 그리고 kIz,IIIz=ϵI,IIIk0−km2−kn2로 주어진다. β와 k₁ 은 금속 틈 사이에 생기는 틈 플라즈몬 모드의 파수로, 각각 아래와 같은 표현식을 가진다.

여기선 편의상 ϵd=ϵI=ϵIII=1인 상황을 가정하였으며, Eq. (2)의 결과와 FDTD 시뮬레이션 결과를 비교함으로써 본 연구의 접근 방식에 대한 타당성을 평가하였다.

Figure 2는 단순한 금속 박막의 투과도를 FDTD 및 Eq. (1)로 계산한 결과를 비교한 것이다. 금속 박막의 두께 h에 대해 FDTD상의 금속의 유효 전기전도도를 σeff=σ0×(h/d)×F로 두었는데, 여기서 σ0=4×107 S m^-1는 금의 전기전도도, d는 시뮬레이션 격자의 크기, 그리고 F는 비례 상수이다. 본 계산에서는 F 값을 바꿔가면서 서로 다른 두께를 가지는 금속 박막의 투과도가 얼마나 일치하는지를 확인하였으며, F = 6.3일 때 모든 두께에 대하여 1 퍼센트 미만의 오차로 FDTD 계산 결과가 Eq. (1)의 결과와 일치함을 확인하였다. F 값이 최적값에서 약 0.3 벗어난 경우 오차가 10퍼센트 내외로 크게 증가하였다. 또한, 흥미롭게도 서로 다른 시뮬레이션 격자 크기에 대해서도 F = 6.3일 때 두 결과가 잘 일치하는 것을 확인할 수 있었다. 따라서, 향후 계산을 진행함에 있어 금속 박막의 전기전도도는 일관적으로 위 값을 사용하였다.

Figure 2. (Color online) (a) Thickness-dependent transmission through a thin metallic film for different effective conductivities σeff=σ0×(h/d)×F. Results from F = 6.3 best matches the calculated value from Eq. (1). (b) Comparison of transmission values from simulation and analytic calculation under different simulation parameters.

Figure 3은 서로 다른 길이를 가지는 슬랏 안테나 배열에 대하여 FDTD로 투과도를 계산한 결과이다. 슬랏의 면적이 매우 작아 면적의 대부분이 금속으로 덮여 있음에도 불구하고 슬랏의 도파로 공명으로 인해 특정 파장에서 매우 높은 투과도를 보이는 것을 확인할 수 있다. 또한, 슬랏의 길이가 길어질수록 공명 파장이 커지는 것을 확인할 수 있는데, 이는 기존의 슬랏 안테나 관련 논문에서 보이는 경향성과 잘 일치한다.

Figure 3. (Color online) (a) Schematic drawing of a unit cell of a slot antenna array. Here, w = 2 μm, dx=40 μm, dy=50 μm, l = 30–40 μm. (b) Length-dependent transmission spectra of the slot antenna array calculated with FDTD. Mesh size of 0.5 μm is used for the simulation.

Figure 4는 CMM 방식 (Eq. (2)–(8)), 그리고 FDTD로 얻은 투과도 스펙트럼의 최대 투과도와 공명 파장을 정리하여 비교한 그래프이다. 최대 투과도의 경우 두 결과가 매우 잘 일치하는 반면에, 공명 파장의 경우 FDTD로 얻은 결과가 13 퍼센트 이상 크게 나오는 것을 확인하였다. 가장 낮은 해상도 (mesh size = 2 μm)의 경우 슬랏의 길이에 따라 공명 파장이 선형으로 바뀌지 않았는데, 이는 슬랏의 길이가 바뀌는 간격과 단위격자의 크기가 같아 특정 조건 하에서 슬랏의 길이 변화가 시뮬레이션에 반영되지 않았기 때문으로 해석할 수 있다. 또한, 그 이외에는 해상도가 높을수록 해석해에 더 근접한 계산 결과를 보였다. 이는 시뮬레이션 격자의 크기보다 작은 공간 분포를 가지는 높은 차수 전자기 모드에 대한 정보가 누락됨으로써 생기는 오차인 것으로 해석된다. 따라서 FDTD로 얻은 본 결과를 근접장 분포의 계산에는 활용하기 어려울 것이라는 한계를 확인할 수 있다. 하지만 일정 수준 이상의 해상도에 대해서는 슬랏의 길이에 따라 공명 파장이 선형으로 변화하는 경향성은 유지가 되고 있으므로, 원거리장으로 측정한 투과도 스펙트럼의 예측에는 활용이 가능할 것으로 예상된다.

Figure 4. (Color online) Comparison of simulated results on transmission through slot antennas with different lengths, obtained from CMM and FDTD. (a) Maximum transmission values, and (b) resonant wavelengths at different slot lengths.

Figure 5는 서로 다른 길이를 가지는 두 슬랏이 하나의 단위 격자 내에 들어있는 구조에 대하여 본 연구의 FDTD 시뮬레이션을 수행한 결과이다. l2=30 μm으로 두 슬랏의 길이가 같은 경우 하나의 공명 모드만 보이다가, 슬랏의 길이가 서로 달라짐에 따라 각 슬랏에 해당되는 공명 모드가 추가로 나타나는 것을 확인할 수 있다. 또한, 두 공명 모드의 파장이 유사할 때 이들 모드가 상호작용하면서 Fano 타입의 간섭을 보이는 것을 확인할 수 있으며, 이는 기존에 연구된 바와 잘 일치한다[25]. 이런 구조에 대한 해석해가 매우 복잡하다는 점을 감안한다면, 본 연구에서 제안하는 FDTD 계산 방법은 다기능의 매우 복잡한 슬랏 안테나 구조에 대해서도 그 스펙트럼 특성을 분석하는 데 유용하게 사용될 수 있으리라 기대할 수 있다.

Figure 5. (Color online) (a) Unit cell of a complex slot antenna array comprising two slot antennas with different lengths. Here, w = 2 μm, dx=40 μm, dy=50 μm, p = 10 μm, l₁ = 30 μm, l₂ = 30–40 μm. (b) Calculated transmission spectra of the slot antenna array, showing Fano-type interference between resonances from the two different slot antennas. Here, FDTD is performed with a mesh size of 0.5 μm.

정리하자면, 본 연구에서는 매우 얇은 금속 박막 위에 제작된 슬랏 안테나 구조의 투과 특성을 효과적으로 예측할 수 있는 방법에 대해 탐구해보았다. 우선, 슬랏이 없는 일반 박막의 투과도가 시뮬레이션 격자의 크기와 무관하게 단 하나의 유효 비례상수를 도입함으로써 일관되게 예측될 수 있음을 보였다. 나아가 슬랏 안테나의 투과 특성 역시 빠르게 계산할 수 있었으며, 계산 결과에 오차가 존재했으나 그 경향이 명확하여 후보정으로 충분히 상쇄할 수 있었다. 나아가 복잡한 형태의 슬랏 안테나 구조에 대해서도 본 방법이 잘 적용될 수 있음을 확인하였다. 본 연구 결과는 다양한 공명 모드를 가지는 화학약품의 검출 또는 다중 빛-물질 결합 등 흥미로운 빛-물질 상호작용을 이론적으로 예측하고 연구를 효율적으로 추진하는 데 기여할 수 있을 것이라 기대한다.

본 연구는 한국연구재단의 신진연구지원사업(NRF-2021R1C1C1010660)의 연구비로 수행하였습니다.