Ex) Article Title, Author, Keywords
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New Phys.: Sae Mulli 2022; 72: 481-486
Published online July 31, 2022 https://doi.org/10.3938/NPSM.72.481
Copyright © New Physics: Sae Mulli.
Jeongjun Kim, Youbin Song, Ji-Sang Park*
Department of Physics, Kyungpook National University, Daegu 41566, Korea
Correspondence to:*E-mail: jsparkphys@knu.ac.kr
This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.
To investigate the atomic and electronic structures of Si1-
Keywords: Alloy, Nitride, Band gap
Si1-
Keywords: 합금, 질화물, 띠틈
제일원리(first-principles) 밀도 범함수 이론(density functional theory) 계산은 일종의 원자 시뮬레이션으로써, 최근에는 물질의 특성을 이해하는데 그치지 않고 새로운 물질을 탐색하고 설계하는데 널리 활용되고 있다 [1-3]. 물질의 성질은 원자 사이의 결합에 의해서 크게 영향을 받으므로 실험에서 얻은 원자 구조를 사용하거나, 제일원리 계산 내에서 원자 구조를 최적화하게 된다. 제일원리 계산에서는 주어진 원자 구조에 대해서 자체일관장(self-consistent field) 계산을 통해 총에너지(total energy)를 얻고, 원자에 가해지는 힘을 계산하여 더 안정한 구조를 탐색하게 된다 [1]. 따라서 구조를 최적화하려면 여러번의 자체일관장 계산이 필수적이며, 그러므로 더 효율적으로 초기 구조를 예측할 수 있다면 계산 시간을 단축할 수 있다.
합금(alloy)은 산업계에서의 활용도가 큰 물질로 원자 시뮬레이션을 통해서도 많이 연구가 되어왔다 [4-5]. 예를 들어 Si1-
원자들의 위상적인 배열이 결정되면, 제일원리 계산을 통해서 구조 최적화를 수행해야 한다. 합금의 경우에는 많은 경우 원자들의 결합 길이가 잘 유지되는 것으로 알려져 있다. Si1-
본 연구에서는 Si1-
합금의 원자 구조를 최적화하기 위해 제일 원리 밀도 범함수 이론 계산을 GPAW 코드를 사용하여 수행하였다 [13]. Projector augmented wave method (PAW)를 사용하였으며 [14], Perdew, Burke, Ernzerhof (PBE)에 의해서 제안된 교환-상관(exchange-correlation) 퍼텐셜을 사용하였다 [15]. 전자 하나 당 총에너지(total energy) 차이가 10-6 eV까지 떨어질 때까지 자체일관장(self-consistent field) 계산을 수행하였다. 원자 구조를 최적화할 때 Broyden–Fletcher–Goldfarb–Shanno (BFGS) 알고리즘을 이용하였으며, 각 원자에 가해지는 힘이 0.01 eV/Å보다 작아질 때까지 구조를 최적화하였다.
합금에 대한 계산을 수행하기 앞서서 평면파와
Si의 원자 구조를 내부 구조 및 부피까지 최적화한 결과 격자 상수가 5.475 Å로 최적화되었으며, Ge은 5.767 Å으로 최적화되었다. 이 값은 실험값인 5.43070 Å과 5.65735 Å에 비교했을 때 1 - 2% 정도 크게 계산된 것으로 일반화된 기울기 경사(generalized gradient approximation) 계산에서 일반적으로 나타나는 특징이다 [16].
합금을 한정된 크기의 세포를 통해 기술하기 위해 특수 준무작위 구조를 icet를 이용하여 각 비율 별로 하나씩 제작하였다 [11,17]. Figure 2에 나와있듯이 세포 안의 원자의 개수가 16개인 구조들을 만들었으며, 격자 상수는 베가드 법칙(Vegard's law)을 따른다고 가정하고 합금 원자 구조를 만들었다. 즉 선형 보간법(linear interpolation)을 이용하여 합금의 격자 상수를 결정하였다. 이후 원자들의 위치를 무작위로 바꿔가면서 다음 값을 최소화하는 구조를 찾았다.
위의 식에서
Figure 3(a)에서 볼 수 있듯이, 예측된 구조는 최적화된 구조에 비해서 평균적으로 원자 당 0.03 eV 미만으로 불안정했다. 이렇게 작은 에너지 차이는 결합 길이를 통해서 예측한 구조를 사용함으로써 계산 시간을 줄일 수 있음을 뜻한다. 일반적으로 합금의 격자 상수(
위의 식에서
제안된 방법이 얼마나 효율적인지 다른 물질에 대해 확인해보기 위해 AlxGa1-
Si1-
AlxGa1-
띠틈을 더 정확하게 계산하기 위해 PBE로 최적화된 AlxGa1-
본 연구에서는 제일원리 계산 이전에 합금의 원자 구조를 결합 길이만을 이용해서 최적화함으로써 구조 최적화에 소요되는 시간을 줄일 수 있음을 보였다. Si1-
이 논문은 2020년도 정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 기초연구사업입니다(No. 2020R1F1A1053606).