알렉산드라이트(Alexandrite, Cr³⁺:BeAl₂O₄) 레이저는 티타늄사파이어(Ti:Sapphire, Ti³⁺:Al₂O₃)와 함께 대표적인 파장 가변 레이저로 사용되고 있으며, 근래 넓은 파장 대역을 가지는 바이브로닉(Vibronic) 레이저의 실용화에 관한 연구가 활발히 진행되면서 극초단 레이저 펄스 생성[1], 라이다(RADAR) 시스템[2,3] 및 의료용 레이저 등의 성과와 함께 이용 분야와 더불어 수요도 증가하는 추세이다.

일반적으로 알렉산드라이트 레이저는 높은 온도에서 효율이 좋다고 알려져 있다[4,5]. 알렉산드라이트는 파장이 약 0.77 μm 상태에서 여기 상태 흡수 단면적(excited state absorption cross section)이 최소가( 10^-29 cm²)가 되고 상대적인 방출 상태 단면적(emission state cross section)이 높은 상태( 6× 10^-25 cm²)로 유지되어 이 주변의 파장 영역에서 레이징 효율이 가장 높다. 여기 상태와 방출 상태의 흡수 단면적이 같아지는 영역은 0.83 μm와 0.68 μm이며, 이 영역을 벗어나면 실제적으로 레이징은 불가능하게 된다. 그리고 단면적은 온도에 따라 변하는데 파장이 0.77 μm에서 유효 유도 방출 단면적(effective stimulated emission cross section)은 실온에서는 0.6 × 10^-24cm²이나, 온도가 200 °C에서는 2.0 × 10^-24 cm²으로 약 3.5 배가 증가된다[6]. 그러나 온도가 상승할수록 상준위 수명(upper level lifetime)이 감소되므로 적당한 온도 균형(temperature balancing)이 필요하다. 또한 알렉산드라이트의 형광 수명은 약 0.066 ms – 1540 ms로 온도에 따라 변하며, 온도가 높아질수록 상준위 수명이 짧아지고, 상온에서는 약 250 μs – 300 μs 정도이다[7]. Cr³⁺:BeAl₂O₄의 방출 스펙트럼은 0.68 μm – 0.83 μm 정도이고, 결정은 3축 중에서 b-축의 편광이 가장 효율적인 방출(emission) 특성을 나타내므로 a-축 또는 c-축을 공진기 광축과 평행하게 두고, b-축은 공진기 광축에 수직하게 두고 있다. 일반적으로 고체 레이저에서 출력을 높이기 위해서는 입사 펌프 출력을 증가시켜야 한다. 이때, 고체 레이저 매질에서는 열팽창으로 인한 공진기 내부의 응력으로 인하여 굴절률 변화가 생기고 레이저 공진기 안정성에 문제가 생긴다. 이는 열렌즈 효과로 알려져 있으며, 이를 보상하기 위한 연구 또한 활발히 진행 중이다[8]. 본 연구에서는 Mathlab을 이용해 열 초점거리를 시뮬레이션 하여 공진기 안정성을 측정하였다. 또한 레이저 결정의 온도 변화 및 유지를 위한 오븐 마운트를 제작하고, 레이저 결정의 온도를 40 °C – 80 °C 로 조절하여 출력 레이저의 파장 변화를 측정하였다.

Figure 1은 638-nm 레이저 다이오드로 단면 펌프한 알렉산드라이트 레이저 선형 공진기 구성 모식도를 보여준다. 레이저 이득 매질로 사용한 Alexandrite 결정(Crystech Inc.)은 크기가 4×4×10 mm³ (c 축 : 10 mm)이고 Cr³⁺가 0.2 at.%로 도핑된 결정을 사용했다. 레이저 매질 펌프용으로 사용한 레이저 다이오드(Naku Technology Co., Ltd, Adjustable Type LSR638CP-30W-FC)는 중심파장 638 nm이고, 최대 출력이 23 W 까지 동작하며, 코어 지름이 600 μm이고 초점거리가 70 mm인 비구면 렌즈 쌍을 통해서 알렉산드라이트 매질에 초점이 맺히도록 하였다. 레이저 공진기는 두 장의 거울을 이용한 평면-평면 공진기로 구성하였고, M₁은 입사각 0°에서 펌프 파장은 고투과하고 레이저 발진 파장인 755 nm를 중심으로 고반사하는 전반사 거울(high reflector, R > 99.9%)이다. M₂는 레이저 발진 파장에서 일부 투과율을 가지는 출력 거울(output coupler)이다. 또한 M₁에서 결정 왼쪽 면까지의 기하학적 거리 5 mm이며, 결정의 오른쪽 면에서 M₂까지의 거리는 15 mm로 하여, 총 레이저 공진기 거리는 30 mm이다. 거울 M₃는 잔여 펌프 레이저는 투과하고 레이저 발진 파장만 반사시키는 거울이다. 본 실험에서는 레이저 발진 파장인 755 nm에서 1% 및 3% 투과율을 가지는 출력 거울로 실험을 진행하였다.

Figure 1. (Color online) Experimental setup of the Alexandrite laser cavity pumped to 638-nm laser diode (LD).

Figure 2는 알렉산드라이트 레이저 결정의 온도 유지 장치가 삽입된 마운트 사진을 보여준다. 세라믹 패드를 이용해 알렉산드라이트 결정을 가열하고, 파란색 튜브에 펌프를 이용해 온수를 순환시켜 가열 및 냉각 그리고 온도를 유지하였다. 세라믹 패드 전원은 PWM(pulse width modulation) 제어 방식을 채택해 응답 속도를 높이고 온도 제어는 PID(proportional-integral-differential)를 채택해 입력한 유지 온도의 오차를 줄였다. 실험 데이터 확인용으로 파워미터(Molectron, power 5100)와 분해능이 >3.5 nm 인 분광기(korea spectral products, SM304)를 사용하였다.

Figure 2. (Color online) Picture of mount with Alexandrite crystal thermostat inserted.

Figure 3은 펌프 파워에 대한 알렉산드라이트 레이저에서 생기는 열초점 거리를 시뮬레이션한 결과이며, 이론적인 열초점 거리 f_th는 다음과 같다[9].

Figure 3. (Color online) Thermal focal length versus pump power.

여기서 f_th는 알렉산드라이트 레이저 결정에서 생기는 열 초점거리, K_c는 이득 매질의 열 전도도를 나타내며 23 W/m·K이다[7]. ωp는 펌프 레이저의 펌프 반경으로 CCD (charge coupled device)를 이용하여 400 μm로 측정되었다. λp가 입사 펌프 빔 파장, λ가 발진 레이저 파장일 때, P_abs는 레이저 매질에 흡수되는 파워 P_ph는 Pph=(1−λp/λ)Pabs이며, l는 레이저 매질의 길이를 나타낸다. dn/dt는 온도에 따른 굴절률 변화(열분산 계수)로 9.1× 10^-6/K 이다[4]. 또한 α는 이득 매질의 흡수율 63%를 측정하여 구한 흡수계수로 길이 10 mm이고 농도가 0.2 at.%인 알렉산드라이트 결정에 대하여 0.99 cm^-1이다. 본 연구에 사용한 알렉산드라이트 결정은 직육면체 형태로 가공되어 무한대의 초점거리를 가진다. 하지만 펌프 파워를 받으며 결정의 온도 변화에 따른 굴절률 변화, 결정 끝 부분의 팽창 및 응력 변화로 인하여 굴절률 변화가 일어나 렌즈와 같은 기능을 하게 되어 열초점 거리 f_th를 가지며, 이는 레이저 공진기 출력 안정성에 매우 큰 영향을 미친다[10].

Figure 4는 위에서 계산한 열렌즈 거리를 이용해 ABCD 행렬로 공진기 안정성(|(A+D)/2|≤1)을 계산한 결과를 나타낸다. Figure 1에서 고반사 거울인 M₁(평면거울, R1→∞)에서 레이저 결정까지의 거리를 L₁, 결정의 열 초점거리를 f_th식 및 결정에서 출력 거울인 M₂(평면거울, R2→∞) 까지의 거리를 L₂라고 할 때, 레이저 결정에서의 빔 크기를 계산하기 위한 ABCD 전파 행렬은 다음과 같다.

Figure 4. (Color online) Cavity stability versus pump power.

Equation (2)에서 계산한 ABCD 행렬 성분을 이용해 공진기 안정성을 측정할 수 있으며, |(A+D)/2|≤1 범위를 만족하는 구간이 공진기 안정 영역이다. 이때, 열초점 거리(f_th), 공진기 길이 및 공진기를 구성하는 거울의 곡률이 변수로 사용되나, 본 연구에 사용된 공진기 구조는 평면-평면형 공진기이므로 곡률(R)이 있는 거울의 ABCD 행렬은 단위 행렬이 된다. 시뮬레이션 결과 펌프 파워 25 W 이상에서 공진기 안정 영역을 벗어남을 알 수 있다. 본 실험에 사용한 펌프 레이저의 최대 출력이 23 W이므로 공진기 안정 영역 내에서 실험을 진행할 수 있었다.

앞에서 계산한 ABCD 행렬 성분을 이용하여 레이저 결정에서의 TEM₀₀ 모드 크기 ω0는 다음과 같으며[11], 결과는 Fig. 5에 나타냈다.

Figure 5. (Color online) Beam size versus pump power.

Equation (3)에서 λ는 알렉산드라이트 레이저 파장, A, B, 및 D는 Eq. (2)에서 계산한 ABCD 행렬로 계산한 공진기 행렬 성분이다. Figure 5에서와 같이 펌프 파워 25 W 이상에서 빔 직경이 급격히 커지며 공진기 안정 영역을 벗어난다. 즉, 펌프 파워 25 W 이후는 1−[(A+D)/2]2 부분이 허수가 돼서 의미 있는 값이 아니고, 5 W에서 20 W 펌프 파워에 대해선 빔 직경이 변화가 크지 않음을 확인할 수 있었고 안정된 레이저 출력을 얻을 수 있었다.

전술하였듯이 알렉산드라이트 레이저는 높은 온도에서 효율이 좋다고 알려져 있으며, 유효 유도 방출 단면적도 온도가 높아질수록 증가된다. 그러나 온도가 상승할수록 상준위 수명(upper level lifetime)이 감소되므로 적당한 온도 균형(temperature balancing)이 필요하다.

Figure 6은 출력 거울의 투과율 T = 1%일 때, 펌프 파워에 따른 온도별 알렉산드라이트 레이저의 출력을 나타낸다. 실험 결과, 20 W 펌프 파워에 대하여 30 °C 및 80 °C 에서 각각 878 mW 및 731 mW 출력을 얻어 온도에 대한 뚜렷한 출력 차이가 나타나지 않음을 확인하였다. 이는 고온에서 알렉산드라이트 결정의 온도 균형 및 열렌즈 효과 때문에 나타난 결과로 분석된다. 따라서 결정의 온도 균형을 정확하게 유지하고, 더불어 준연속 발진 레이저 다이오드 펌프 레이저를 사용하거나 불안정 공진기 구성 또는 평면 대신에 곡률을 갖는 고반사 거울과 출력 거울을 통하여 열렌즈 효과를 보상[6]하면 다른 결과가 나올 것이라 사료된다.

Figure 6. (Color online) Alexandrite laser output power versus pump power at different temperature.

Figure 7은 출력 거울의 투과율 T = 1% 일 때, 오븐 마운트를 이용한 알렉산드라이트 매질 세팅 온도에 따른 파장 변화를 나타낸다. 본 실험에서는 알렉산드라이트 결정의 온도 유지 및 주변 소자 내열성을 고려하여 40 °C에서 10 °C 간격으로 90 °C 까지 측정하였다. 결정의 세팅 온도가 10 °C 증가할 때 평균적으로 중심 파장이 높은 쪽으로 약 3 nm 로 이동함을 확인하였다. 실험 진행 과정에서 고온으로 올라갈수록 결정의 세팅 온도 유지가 어려워짐을 확인하였으며, 이는 세라믹 패드 가열과 더불어 펌프 빔을 통한 발열이 합쳐지게 된다면 알렉산드라이트 레이저 구동에 필요한 온도에 쉽게 도달할 수 있으리라 기대하며, 현재 이를 위해 대기 중으로 열이 발산하지 않게 만들 보온 케이싱을 제작하고 있다. 더불어 펌프 빔을 통한 발열로 열렌즈 효과 또한 생길 것이라 예상하여 지그재그 공진기와 준연속발진 레이저 다이오드를 통한 펌프 및 곡률이 있는 거울을 사용한 공진기 구성 등을 통하여 보상하여 보다 안정된 레이저 출력을 갖는 알렉산드라이트 레이저 개발을 계획하고 있다.

Figure 7. (Color online) Alexandrite laser wavelength versus crystal setting temperature.

Figure 8은 출력 거울의 투과율별 펌프 파워에 대한 알렉산드라이트 레이저 출력을 보여준다. 실험은 알렉산드라이트 결정을 50 °C 온도로 유지했을 때 결과이다. 실험 결과 1% 투과율의 출력 거울 사용시 11 W 펌프 파워에서 알렉산드라이트 레이저가 발진되었으며, 20 W 펌프 파워에서 1.01 W의 레이저 출력이 나왔다. 3% 투과율의 출력 거울 사용시 16 W 펌프 파워에서 레이저 발진이 시작되었으며, 20 W 펌프 파워에서 0.363 W 레이저 출력이 나왔다. 추가적으로 5% 투과율의 출력 거울 데이터를 확인하려 했으나 사용한 레이저 다이오드 출력 상한에 제한이 있어 데이터를 확보하는데 실패하였다. 레이저 공진기 기구 설계를 통한 알렉산드라이트 레이저 공진기 길이를 더 줄이거나 높은 파워의 레이저 다이오드 펌프를 확보한다면 추가적인 데이터를 얻을 수 있으리라 사료된다.

Figure 8. (Color online) Alexandrite laser output power versus pump power when transmittance is 1% and 3% respectively.

Figure 9는 출력 거울의 투과율이 1%이고 결정의 세팅 온도가 50°C일 때, 펌프 파워를 20 W로 고정하고 CCD 빔 분석기(Gentec EO Mo. M2DU)을 이용하여 연속발진 알렉산드라이트 레이저의 출력 빔의 프로파일(a) 및 빔의 질을 나타내는 M²(b)를 각각 측정하여 나타내었다. 그림에서와 같이 x-축 및 y-축에 대한 M² 값은 각각 1.11 및 1.10로 측정되었고, 거의 가우시안 세기 분포를 갖고 있어 우수한 레이저 출력임을 확인하였다.

Figure 9. (Color online) (a) Beam profile and (b) beam quality (M²) of CW Alexsanrite laser.

본 연구에서는 638-nm 레이저 다이오드로 펌프한 연속발진 알렉산드라이트 레이저 출력 특성을 조사하였다. 측정한 알렉산드라이트 레이저 매질의 데이터를 활용해 공진기 출력 안정성을 계산하였다. 시뮬레이션 결과 펌프 출력이 24 W 까지는 공진기는 안정 영역에 있었으며, 실험 결과 또한 20 W 펌프 출력까지 선형적인 레이저 출력을 얻을 수 있었다. 출력 거울의 투과율 T = 1%일 때, 결정의 세팅 온도를 30 °C에서 80 °C까지 변경하여 레이저 출력을 측정하였다. 20 W 펌프 파워에 대하여 30 °C 및 80 °C 에서 각각 878 mW 및 731 mW 출력을 얻어 온도에 대한 뚜렷한 출력 차이가 나타나지 않음을 확인하였고, 최대 출력이 나온 균형 온도는 30° – 60° 사이임을 확인하였으며, 결정에 흡수된 파워와 레이저 출력에 대한 기울기 효율은 16.9%로 측정되었다. 또한 자체 제작한 가열/냉각 마운트와 온도 컨트롤러를 사용해 온도별 파장을 측정하였으며, 40 °C에서 10 °C 간격으로 90 °C 까지 측정하였다. 결정의 세팅 온도가 10 °C 증가할 때 평균적으로 중심 파장이 높은 쪽으로 약 3 nm 로 이동함을 확인하였다. 또한 연속발진 알렉산드라이트 레이저의 출력 빔 프로파일 및 빔의 질을 나타내는 x-축 및 y-축에 대한 M² 값은 각각 1.11 및 1.10로 측정되었고, 거의 가우시안 세기 분포를 갖고 있어 우수한 레이저 출력임을 확인하였다. 차후, 공진기 구조 설계를 통하여 레이저 공진기 길이 조절 문제가 해결된다면 공진기 내부에 복굴절 필터를 삽입하여 파장가변 레이저로의 활용에 대한 데이터를 확보하고, 열렌즈 효과에 둔감한 롱 펄스 Q-스위치 발진에 대한 연구를 진행할 예정이다. 현재 의료용 알렉산드라이트 레이저 시장에서 시장을 가장 많이 차지한 제품은 사이노슈어사의 아꼴레이드라는 제품이며, 그 제품의 제원은 파장 755 nm, 에너지 0.6 J, 펄스폭 70 ns, 반복률 10 Hz로 동작한다. 또한 국내에서도 Q-스위치 알렉산드라이트 레이저를 이용한 제품을 개발하였지만 출력 안정성 문제로 시장성을 확보하지는 못하였다. 따라서 본 연구를 기반으로 본 연구실에서는 안정성이 확보되고, 1 Hz – 10 Hz로 동작하며, 0.6 J 이상의 에너지 및 70 ns 이하의 펄스폭을 갖는 의료용 알렉산드라이트 레이저 개발을 목표로 연구를 진행하고 있다.

이 연구는 2021년 국립대학 육성사업비로 지원되었습니다.