원자 및 레이저 분광학에서 레이저의 진동수를 원자나 분자의 공명선에 안정화하는 것은 매우 중요하다[1, 2]. 일반적으로 레이저 진동수 안정화에는 포화 흡수 분광학이나[3, 4] 편광 분광학[5] 등의 비선형 분광학 신호가 많이 사용된다. 특히, 비선형 분광학 가운데 변조 전달 분광학(Modulation Transfer Spectroscopy; MTS)은 매우 안정적인 레이저 진동수 안정화를 가능하게 하기 때문에 최근 많이 활용되고 있다[6]. MTS 신호는 비선형 광학 과정에 기인하기 때문에 외부 변수에 영향을 적게 받고 강한 순환 전이선에서만 신호가 나타난다는 장점을 가지고 있다. MTS는 1980년 Shirley에 의해서 처음 제안된 이후[6] 이론 및 실험적 측면에서 매우 활발하게 연구되어 왔다[7-13]. MTS의 이론적인 연구 측면에서 초기에 2준위 원자에 대한 해석적 연구 결과가 보고되었고[6, 7], 다준위 원자의 경우에도 이를 단순히 확장해서 적용하여 왔다[9]. 본 저자에 의해서 2준위 원자[14, 15], ⁸⁷Rb 원자[16, 17], 자기장이 인가된 경우의 ⁸⁷Rb 원자에 대한 이론적인 연구결과가 보고되었다[18].

일반적으로 레이저의 세기가 약한 경우 2준위 원자에 대한 해석적 결과를 근사적으로 사용할 수 있지만[9], 레이저의 세기가 약하지 않은 경우에는 다준위 원자에 대한 비선형 분광학 신호를 계산해야 한다. 기존의 논문에서는 3광자 상호작용을 고려해서 계산을 수행하였으나[14,16-18], 아래의 계산 결과에서 확인할 수 있듯이 레이저의 Rabi 진동수가 원자의 선폭 정도에 해당하는 경우에는 3광자 상호작용을 이용한 결과가 정확하지 않게 된다. 따라서 5광자 이상의 상호작용을 고려해야 하는데, MTS의 경우 4개의 서로 다른 진동수의 광이 결합하므로 매우 많은 밀도 행렬 성분에 대한 계산을 수행해야 한다는 어려움이 존재한다. 따라서 다준위 원자에 대하여 Rabi 진동수가 원자의 선폭 정도에 해당하는 경우에는 5광자 상호작용을 이용한 계산보다 더 효율적으로 계산하는 방법이 필요하다. 본 논문에서는 5광자 상호작용 계산과 유사한 계산 결과를 줄 수 있지만 더 효율적인 계산 수행을 가능하게 하는 방법에 대하여 기술하고자 한다.

본 논문에서 다루는 2준위 원자의 들뜸 (바닥) 상태는 e ( g )이고 공명 진동수는 ω 0 이다. 들뜸 (바닥) 상태의 감쇄율은 Γ ( 0 ) 이고 들뜸 상태에서 바닥 상태로의 감쇄율은 Γ₁₂이다. 닫힌 전이선의 경우 Γ 12 = Γ 이고 열린 전이선의 경우 Γ 12 < Γ 이다. 광결맞음 성분의 감쇄율은 γ t 이고 충돌 등에 의한 선폭 확장이 없는 경우 γ t = Γ / 2 이다.

MTS에서 진동수가 ω인 펌프광과 진동수가 ω ± Ω 인 2개의 변조광이 같은 방향으로 진행하여 반대 방향으로 진행하는 조사광과 원자 증기셀에서 원자를 매개로 상호 작용한다. Ω는 변조 진동수이고 펌프광과 조사광의 진동수는 동일하다. 속도 v로 움직이는 원자의 정지계에서 원자를 매개로 한 4개의 레이저광의 상호작용은 다음의 밀도 행렬 방정식을 사용하여 기술한다.

Equation (1)에서 ρ는 밀도 연산자, ρ ˙ relax 는 자발 방출 등의 결잃음 성분을 나타내고, Hamiltonain H의 행렬 표현은 다음과 같이 주어진다.

Equation (2)에서 유효 디튜닝은 δ 1 = δ − k v 이고 k는 파수 벡터이다. Equation (3)에서 Ω c , Ω s , Ω p 는 각각 펌프광, 변조광, 조사광의 Rabi 진동수이고, δ p = 2 k v 이다. Equation (1)에서 ρ ˙ relax 의 행렬 표현은 다음과 같이 주어진다.

Equation (4)에서 Γ t = 2 u / π d 는 원자가 레이저광을 가로지는 현상에 관련된 감쇄율이다[19]. 여기서 u는 최빈 속도이고 d는 레이저광의 직경이다.

Equation (1)은 시간에 의존하는 미분 방정식이므로 여러 개의 진동수로 진동하는 항들이 존재한다. 따라서 밀도 행렬 요소를 여러 진동수로 진동하는 성분으로 분해하여 Eq. (1)에 대입한다. 특정 진동수에 대한 항을 구한 다음, 정상 상태 영역에서 풀어서 밀도 행렬 요소를 속도와 여러 디튜닝의 함수로 구한다.

이 과정에서 밀도 행렬 요소의 진동수를 구하는 것이 중요하다. 이 방법은 참고 문헌[15]에 자세히 기술되어 있으므로 본 논문에서는 결과만 사용한다. 3광자 상호작용에서 ρ e g 의 진동수는 20개이고 ρ e e 또는 ρ g g 의 진동수는 11개이다. 상호작용의 개수를 증가시키면 더 정확한 결과를 얻을 수 있다. 5 광자 상호작용의 경우 각각 48, 33개이고, 7광자 상호작용의 경우 각각 88, 67개, 9광자 상호작용의 경우 140, 113개이다. 본 논문에서는 이와 같은 다광자 상호작용에 대한 구체적인 항들을 표현하지 않겠다. 아래의 계산 결과에서 확인할 수 있듯이 9광자 상호작용을 사용하면 대부분의 레이저 세기에 대해서 매우 정확한 결과를 얻을 수 있고, 실제 실험에서 사용되는 영역인 Ω c ≃ Ω s ≃ Ω p ≃ Γ 의 경우 5광자 상호작용을 사용하면 매우 정확한 결과를 얻을 수 있다. 단순한 표현을 위하여 3광자, 5광자, 7광자, 9광자 상호작용 계산 방법을 각각 3P, 5P, 7P, 9P 방법으로 기술하겠다. 여기서 P는 광자(photon)를 의미한다.

본 논문에서 제안하는 다준위 원자에 대한 계산으로 확장하기 위한 효율적인 계산 방법에 사용되는 근사는 5P 이상의 상호작용을 이용하지만 3 δ p 와 3 Ω 이상의 항들은 무시하는 방법이다. 이는 Ω p 3 과 Ω s 3 보다 작은 차수의 기여만 고려하는 것과 동일한 의미이다. 본 논문에서 이 방법을 2 δ p + 2 Ω 방법으로 명명한다. 이 경우에 모든 밀도 행렬 성분의 진동수 개수는 25개로서 ρ e g 에 대한 성분 구체적으로 표현하면 다음과 같다.

ρ e e 와 ρ g g 의 전개에서는 − Ω , + Ω 와 같이 이웃한 진동수가 반대 부호를 갖도록 정렬을 변화시켜서 사용한다.

구해진 진동수를 사용하여 밀도행렬 요소를 기술하면 다음과 같다.

Equation (5)에서 r₁, s₁, p₁ 등의 변수는 실수이고, 시간에 대해서 천천히 변한다. Equation (5)를 이용하여 밀도 행렬 방정식 Eq. (1)을 정상상태 방법으로 풀어서 r₁, s₁, p₁ 등의 변수의 정상상태 값을 v와 δ의 함수로 구한다. 최종적인 MTS의 신호는 다음과 같이 주어진다.

Equation (6)에서 cos Ω t 에 비례하는 In-phase 항(I)과 sin Ω t 에 비례하는 quadrature 항(Q)을 Maxwell-Boltzmann 속도 분포에 대해서 평균하면 다음 식을 구할 수 있다.

3P, 5P, 7P, 9P의 상호작용을 고려하여 계산된 2준위 원자에 대한 MTS 신호 결과가 Fig. 1에 나타나 있다. 사용된 원자에 대한 변수들은 ⁸⁷Rb 원자에 대한 값을 이용하였다. Figure 1에서 변조 진동수는 Ω / ( 2 π ) = 3 MHz, 레이저광의 Rabi 진동수는 Ω c = Ω s = Ω p = Γ 이다. Figure 1(a)에서 Γ 12 = Γ 로서 닫힌 2준위 원자에 대한 결과가 나타나 있고, Fig. 1(b)에서 Γ 12 = 0.9 Γ 로서 열린 2준위 원자에 대한 결과가 나타나 있다. Figure 1에서 In-phase와 quadrature 성분에 대한 스펙트럼이 위와 아래에 각각 나타나 있다. 닫힌 전이선에 대한 결과인 Fig. 1(a)에서 3P의 결과는 5P, 7P, 9P의 결과와 많이 다르지만, 5P, 7P, 9P의 결과는 서로 매우 유사함을 알 수 있다. Figure 1(b)의 열린 전이선에 대한 결과도 동일한 양상이지만 3P의 결과와 다른 계산 결과와의 차이가 닫힌 전이선의 경우보다는 약간 감소한 것을 확인할 수 있다. 이는 열린 전이선의 경우 결맞음 효과가 감소하기 때문에 나타난 현상으로 보인다. Figure 1에서 Ω c ≃ Ω s ≃ Ω p ≃ Γ 정도인 경우 5P의 계산을 수행해도 충분함을 확인할 수 있다. 본 논문에서는 2 δ p + 2 Ω 의 결과를 더 정확한 결과와 비교하기 위하여 7P의 계산 결과를 사용하였다.

Figure 1. (Color online) In-phase and quadrature components of the MTS spectra at (a) Γ 12 = Γ and (b) Γ 12 = 0.9 Γ .

Figure 2는 2 δ p + 2 Ω 방법으로 계산된 결과와 3P, 7P 방법으로 계산된 결과와 비교한 결과를 나타낸다. Figure 2에서 Ω c = Ω s = Ω p = Γ 이고, Fig. 2(a)에서 Ω / ( 2 π ) = 3 MH, Γ 12 = Γ , Fig. 2(b)에서 Ω / ( 2 π ) = 3 MH, Γ 12 = 0.9 Γ , Fig. 2(c)에서 Ω / ( 2 π ) = 12 MH, Γ 12 = Γ 이다. Figure 2에서 2 δ p + 2 Ω 방법으로 계산된 결과가 매우 정확함을 확인할 수 있다. Figure 2(b)의 열린 전이선을 갖는 2준위 원자의 경우 2 δ p + 2 Ω 방법에 의한 결과와 7P 방법에 의한 정확한 결과의 차이가 닫힌 전이선의 경우보다 더 감소함을 확인할 수 있다. 또한 Fig. 2(c)에서 변조 진동수가 클수록 2 δ 1 + 2 Ω 방법에 의한 결과와 정확한 결과와의 차이가 감소함을 확인할 수 있다. 열린 전이선일수록, 그리고 변조 진동수가 클수록 유효 결맞음 효과가 감소하여 2 δ p + 2 Ω 방법에 의한 결과가 정확한 결과에 더 잘 일치함을 확인할 수 있다.

Figure 2. (Color online) In-phase and quadrature components of the MTS spectra where (a) Ω / ( 2 π ) = 3 MH, Γ 12 = Γ , (b) Ω / ( 2 π ) = 3 MH, Γ 12 = 0.9 Γ , and (c) Ω / ( 2 π ) = 12 MH, Γ 12 = Γ .

Figure 3은 사용된 레이저광의 Rabi 진동수 의존성에 대한 결과를 나타낸다. Figure 3에서 Ω / ( 2 π ) = 3 MHz와 Γ 12 = Γ 로 일정하다. Figure 3(a)에서 Ω c = Ω s = Ω p = 2 Γ 이고 Fig. 3(b)에서 Ω c = Ω s = Ω p = 0.5 Γ 이다. Figure 2(a)의 Ω c = Ω s = Ω p = Γ 에 대한 결과와 비교하면 Rabi 진동수가 작을수록 정확성이 증가함을 확인할 수 있다. Figure 3(a)의 Ω c = Ω s = Ω p = 2 Γ 일 때에도 정확한 결과와 큰 차이는 나타나지 않았으며, Fig. 3(b)의 Ω c = Ω s = Ω p = 0.5 Γ 일 때에는 정확한 결과와 거의 일치함을 확인할 수 있었다.

Figure 3. (Color online) Dependence of the MTS spectra on the Rabi frequencies. In-phase and quadrature components of the MTS spectra at (a) Ω c = Ω s = Ω p = 2 Γ and (b) Ω c = Ω s = Ω p = 0.5 Γ .

본 논문에서는 2준위 원자에 대한 변조 전달 분광학의 스펙트럼을 효율적으로 계산하는 방법을 기술하였다. 사용되는 레이저 광의 Rabi 진동수가 원자의 선폭 정도에 해당되는 영역에서 5P 방법 정도의 정밀도를 갖지만 더 간단한 계산을 가능하게 하는 방법에 대하여 논의하였다. 레이저의 세기가 약할수록, 변조 진동수가 클수록, 그리고 전이선의 열린 정도가 클수록 근사적인 방법과 정확한 방법 사이의 차이가 감소하였다. 이 방법은 다준위 원자에 대한 MTS 신호 계산에서 정밀도를 증가시키는데 활용될 수 있을 것이다.

이 논문은 전남대학교 연구년교수 연구비(과제번호: 2023-0103) 지원에 의하여 연구되었습니다. 이 성과는 정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 연구입니다 (No. 2020R1A2C1005499).