대표적인 비정질 산화물 반도체인 비정질 InGaZn oxide(a-IGZO)는 박막 트랜지스터(TFT)의 채널 층(channel layer)으로 도입하였을 때 높은 전자 이동도(electron mobility)와 광학적 투명성, 낮은 오프 전류(off-current)등의 우수한 특성으로 인해 디스플레이 분야에서 활발히 연구되어 왔다[1, 2]. 최근에는 a-IGZO를 디스플레이 분야뿐만 아니라 메모리 소자, 센서, 뉴로모픽 소자 등 다양한 분야에 적용하려는 시도가 이루어지고 있으며 특히, 포토트랜지스터(phototransistor)에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다[3]. 포토트랜지스터는 소스와 드레인 전극 사이에 위치한 채널 층에 빛을 조사하면 빛 에너지를 흡수하여 전자와 정공이 생성되며, 생성된 캐리어(carrier)가 광 전류(photocurrent)를 발생시키는 방식으로 작동한다[3, 4]. 하지만 채널 물질로 사용되는 a-IGZO와 같은 비정질 산화물 반도체는 3 eV 이상의 넓은 밴드 갭(wide band gap)을 가져 짧은 파장을 가지는 자외선 영역의 빛은 흡수할 수 있지만 상대적으로 긴 파장의 가시광선을 흡수하는데 한계가 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해 밴드 갭 내 sub-gap 상태를 형성하여 긴 파장의 빛을 검출하는 연구가 이루어지고 있다. a-IGZO 박막 내 결함(defect)으로 인해 sub-gap 상태가 존재하는 경우 긴 파장의 빛을 흡수하여 전자는 sub-gap 상태를 통해 전도대(conduction band)로 이동하거나 sub-gap 상태가 빛을 흡수하여 자유 전자가 생성되면서 광 전류를 발생시킬 수 있다. a-IGZO와 같은 비정질 산화물의 대표적인 결함은 산소 빈자리(oxygen vacancy, V_o)로써 In, Ga, Zn와 같은 금속 원자와 산소가 결합하지 못하여 생성되며 V_o와 관련된 sub-gap 상태는 밴드 갭 내 가전자대(valence band)와 전도대 근처에 분포한다고 알려져 있다[3, 5, 6].

비정질 산화물 반도체 기반 포토트랜지스터의 또 다른 문제점은 빛의 조사가 사라진 후에도 광 전류가 감소하지 않고 일정한 양이 흐르는 지속적인 광전도(persistent photoconductivity, PPC)현상이다. 산화물 반도체의 경우 금속과 산소가 결합하지 못해 생성된 V_o에 빛이 조사되면 전자를 방출하여 V_o는 양전하를 띄게 되고 구조적으로 이완된 Vo+와 Vo++를 형성한다[5]. V_o의 sub-gap 상태는 밴드 갭 내 가전자대 부근에 분포하며 이온화된 V_o(Vo++)는 밴드 갭 내 전도대 부근에 sub-gap 상태를 형성한다. 전도대 부근에 분포하는 Vo++의 sub-gap 상태는 전자의 트랩(trap)으로 작용하며 전자와 정공의 재결합(recombination)을 방해하여 결과적으로 광 전류가 감소하지 않고 일정하게 흐르는 PPC 현상이 발생한다. 최근 연구들에서는 V_o를 제거함으로써 PPC 현상을 억제하려는 시도가 이루어지고 있다[7-9].

본 연구에서는 비정질 산화물 반도체의 대표적인 결함인 V_o와 관련된 sub-gap 상태를 제어하여 a-IGZO 포토트랜지스터의 광전자 특성의 변화를 분석하였다. sub-gap 상태에 따라 가시광 영역(400 nm - 700 nm)의 빛에 대해 소자의 광 전류를 비교하였으며 450 nm 파장의 가시광선에 대해 PPC 현상을 논의하였다.

a-IGZO 용액은 2-메톡시에탄올에 indium nitrate hydrate [In(NO₃)₃∙H₂O], gallium nitrate hydrate [Ga(NO₃)₃∙H₂O], zinc nitrate hydrate [Zn(NO₃)₃∙H₂O]를 각각 In:Ga:Zn=5:2:1 비율로 혼합하여 제작하였으며 모든 시약은 Sigma-Aldrich (Merck Group, USA)에서 구입하였다. 시약을 용해한 용액은 60 °C에서 1시간 동안 교반하고 0.2 μm PTFE syringe filter로 여과한 후 실온에서 24시간 동안 숙성시켰다.

a-IGZO 박막은 285 nm 두께의 SiO₂층을 가지는 heavily p-doped Si 웨이퍼 기판 위에 스핀 코팅을 통해 제작하였다. 아세톤, 아이소프로필, 알코올 순서로 세척한 SiO₂/Si기판은 표면의 유기물과 수분을 제거하고 a-IGZO 용액이 잘 코팅되도록 하기 위해 UV ozone에 30분 동안 노출시켜 기판 표면을 친수성으로 만들었다. SiO₂/Si 기판 위에 a-IGZO 용액을 4000 rpm으로 60초 동안 스핀 코팅한 후 Fig. 1(a)와 같이 핫플레이트에서 120 °C로 5분간 전 열처리(pre-annealing)를 통해 용매를 제거하였고 350 °C에서 2시간 동안 후 열처리(post-annealing)를 진행하였다. 후 열처리를 통해 남아있는 불순물을 제거하였으며 산소와 금속의 결합을 통해 a-IGZO 박막을 형성하였다[10]. 전자가 이동하는 소자의 채널 층은 포토리소그래피(photolithography) 공정을 통해 원하는 구조로 형성하였다. 먼저, 채널 모양의 패턴을 형성하기 위해 a-IGZO 박막 위에 포토레지스트(photoresist)를 4000 rpm으로 40초 동안 스핀 코팅한 후 채널 모양의 패턴이 새겨진 포토마스크를 이용하여 UV 빛에 노광(light exposure)하였고 기판을 현상액(developer)을 사용하여 패턴을 제외한 나머지 부분의 포토레지스트를 제거하였다. 그런 다음, 기판을 묽은 인산 용액을 이용하여 채널 패턴만 남기고 식각(etching)하고 최종적으로 아세톤으로 포토레지스트를 제거하여 채널 층을 형성하였다.

Figure 1. (Color online) Schematics of device fabrication processes for the (a) Pristine IGZO and additional processes for (b) UVO IGZO and (c) AlO_x/IGZO phototransistor.

소스(source)와 드레인(drain) 전극을 위한 알루미늄(Al)은 섀도우 마스크를 이용하여 RF-마그네트론 스퍼터링(RF-magnetron) 공정으로 실온 및 7.65 mTorr의 진공도, 100 W의 RF-power, Ar 30 sccm의 유동률(flow rate) 환경에서 30분 동안 증착하였다. 그 후 a-IGZO 포토트랜지스터를 핫플레이트에서 120 °C에서 10분 동안 열처리하여 소자를 안정화하였다. 제작한 모든 소자의 채널 폭(width)과 길이(length)는 각각 100 μm, 100 μm이다. 우리는 지금까지 설명한 공정과정을 기본으로 하였고 이렇게 완성한 소자를 Pristine IGZO 소자로 표시하였다.

본 연구에서는 산소 빈자리 농도를 제어하기 위한 방법 중 하나로 소자를 UV ozone 처리하였고 이 소자를 UVO IGZO로 표기하였으며 제작 공정은 Fig. 1(b)의 모식도로 나타내었다. 일반적인 TFT 공정과 다르게, a-IGZO 용액을 스핀 코팅하고 120 °C에서 5분간 전 열처리 후, 1시간 동안 UV ozone에 노출하는 공정을 추가하였다. 그 후에 350 °C에서 2시간동안 후 열처리부터 기존 공정과 동일하게 진행하였다. 또 다른 방법으로, 기존공정과 동일하게 포토트랜지스터를 완성한 후에, a-IGZO 채널 위에 얇은 산화 알루미늄 박막(AlO_x)를 형성하여 소자(AlO_x/IGZO)를 만들었다. 채널 층의 Al은 Fig. 1(a)와 같이 소스/드레인 전극 증착 조건과 동일한 환경에서 20초 동안 짧게 증착하였다. Al은 대기 중에 노출되었을 때 금속 표면이 빠르게 산화되는 것으로 알려져 있으므로[11] 소자를 대기 환경에 노출시켜 채널 위에 증착한 Al을 산화시켰다.

a-IGZO 포토트랜지스터의 기본적인 전기적 특성은 진공 프로브 스테이션(vacuum probe station, VPS) 내에 소자를 위치시키고 상온의 온도, 어두운 환경 그리고 약 10 mTorr의 압력 하에서 반도체 매개변수 분석기(4200-SCS, Keithley Instruments, USA)를 이용하여 측정하였다. 그리고 소자들의 광 반응 평가를 위해 400 nm - 700 nm 범위의 가시광선을 조사하여 빛에 의한 전기 특성 변화를 관찰하였다. 이 때 실험에 사용한 광원은 제논 아크 램프(TLS series, Newport)이다.

소자의 채널 층 두께는 원자힘현미경(atomic force microscopy, AFM)을 이용하여 측정하였으며 측정에 사용한 박막은 SiO₂/Si 기판 위에 증착하였다. 포토트랜지스터의 광 특성 분석에서 에너지 밴드 갭에 대한 정보는 매우 중요하기 때문에 자외선-가시광선 분광광도계(UV-visible spectrometer)를 사용하여 Pristine IGZO 및 UVO IGZO, AlO_x/IGZO 박막의 투과 스펙트럼(transmittance spectra)을 측정하였다. 이때, 측정에 사용한 박막은 corning glass 위에 증착하였다.

본 연구에서 제작된 포토트랜지스터의 구조는 소스와 드레인, 게이트 전극으로 이루어진 TFT 구조이다. TFT는 MOSFET과 마찬가지로 출력 특성(output characteristics)에서 드레인 전류의 선형 영역(linear region)과 포화 영역(saturation region)이 존재한다. 선형 영역에서 드레인 전류는 드레인 전압(VDS<VGS)에 따라 선형적으로 증가하는 반면, 포화 영역에서는 드레인 전압이 증가함에 따라 드레인 전류가 일정하다[12]. 실험에 사용한 모든 소자에 인가한 드레인 전압은 선형 영역(VDS<VGS)인 1 V를 인가하였다. 선형 영역에서의 드레인 전류에 관한 식은 다음과 같다[2, 12]:

여기서, W는 채널 폭, L은 채널 길이, C_i는 게이트 산화물의 전기용량(gate insulator capacitance), V_DS는 드레인 전압(drain voltage), 그리고 V_th는 문턱 전압(threshold voltage)을 의미한다. Equation (1)에서 볼 수 있듯이 채널에 흐르는 전류의 양은 V_GS를 통해 조절이 가능하며 이것은 TFT에서 게이트 전극의 전압 제어를 통해 출력 신호를 증폭할 수 있음을 의미한다. TFT의 전기적 특성을 나타내는 변수 중 V_th는 유전체와 반도체 계면에서 전자가 이동할 수 있는 전도성 채널이 형성되는 게이트 전압의 값이며 문턱 전압 이하 스윙(subthreshold swing, S.S.)은 V_th 이전 영역의 VGS(VGS<Vth)에서 I_DS를 10배 증가시키기 위해 필요한 V_GS의 값을 의미한다. S.S.=dVGS/dlog10IDS로 정의하며 S.S. 값이 작을수록 TFT의 전기적 특성이 우수한 것을 의미한다[2].

용액 공정을 통해 제작한 a-IGZO TFT의 전형적인 전달 곡선은 Fig. 2에 잘 나타나 있다. V_DS = 1 V를 인가하고 -30 V 에서 +30 V로 V_GS를 변화시키며 측정한 Pristine IGZO 소자의 경우 V_th는 0.97 V이며 S.S.는 0.84 V/dec 인 비교적 우수한 성능을 보여주고 있다. 반면, 채널에 산화 알루미늄 층이 형성된 AlO_x/IGZO 소자의 경우 V_th 가 음의 방향으로 이동하여 -3.69 V에서 나타나고, S.S.는 1.35 V/dec로 증가된 것을 볼 수 있다. 이것은 Al을 증착하는 과정에서 발생한 전자 도핑(electron doping) 효과에 의한 것으로 볼 수 있다. Al의 전자가 a-IGZO 박막으로 이동하여 채널의 전자 농도가 증가하기 때문에 V_th는 음의 방향으로 이동한다. 또한 채널 위에 증착된 Al과 a-IGZO 계면에서 Al이 a-IGZO 박막의 산소를 흡수하여 산화되는 과정에서 발생하는 a-IGZO의 V_o 증가에 의해 V_th가 음의 방향으로 이동할 수 있다[13]. 증가한 V_o는 트랩으로 작용하여 전자의 이동에 영향을 줄 수 있으며 결과적으로 S.S.이 증가하는 원인이 될 수 있다[13-15]. 반면 IGZO 채널을 UV ozone을 노출시켜 완성한 UVO IGZO소자의 경우 V_th 가 3.65 V로 양의 방향으로 이동하였다. 이것은 AlO_x/IGZO 와 반대로 UV ozone 처리를 통해 상대적으로 V_o 농도가 감소하고 전자의 수가 감소하였기 때문으로 볼 수 있다[8, 16].

Figure 2. (Color online) Transfer characteristics of the Pristine IGZO, AlO_x/IGZO and UVO IGZO phototransistors in the dark at V_DS = 1 V.

TFT와 같은 트랜지스터 소자는 스위칭뿐만 아니라 전기 신호를 증폭시키는 역할을 한다. 따라서 on 상태일 때의 출력 신호인 온 전류(on-current, I_on)는 중요한 전기적 변수이며 Fig. 3에서 후술할 광 전류와 밀접한 관련이 있다. 소자의 I_on는 V_GS = 30 V 에서 구하였으며 Pristine IGZO의 경우 Ion=2.76×10−7 A, AlO_x/IGZO의 Ion=2.35×10−7 A 이다. 트랜지스터의 온 전류는 채널 층 위에 증착된 산화막의 두께에 따라 결정되며 두께가 두꺼워질수록 접촉 저항이 증가하여 트랜지스터의 성능이 저하될 수 있다[17]. 그러므로 Pristine IGZO 소자보다 AlO_x/IGZO 소자의 온 전류가 낮게 나타나는 원인은 a-IGZO 채널 층과 AlO_x 층의 접촉 저항으로 인한 것으로 볼 수 있다. 또한 a-IGZO와 같은 산화물 반도체의 경우 박막 내 산소 농도가 증가하여 V_o가 감소하면 박막 내 캐리어 농도가 감소하면서 온 전류가 낮아진다[13]. UVO IGZO의 경우 Ion=1.93×10−7 A 로 Pristine IGZO와 AlO_x/IGZO 소자 보다 낮은 온 전류를 가지며 이것은 Fig. 5에서 후술할 UV ozone 처리에 따른 박막 내 V_o의 감소 때문이다.

Figure 3. (Color online) Transfer curve with the illumination of various wavelengths (400 nm -- 700 nm) of light for (a) the Pristine IGZO, (b) AlO_x/IGZO and (c) UVO IGZO phototransistors; (d) The variation of threshold voltage with wavelength and change of subthreshold swing; (e) Wavelength dependent photocurrent of the Pristine IGZO, AlO_x/IGZO and UVO IGZO phototransistors; (f) Photocurrent in the 600 nm to 460 nm wavelength range.

Figure 5. (Color online) Schematic of (a) deposition of the Al on a-IGZO channel layer and (b) UV ozone treatment process.

본 연구에서는 제작한 각 소자에 대해서 가시광선 영역에서 반응하는 광전자 특성을 분석하였으며 그 결과는 Fig. 3과 같다. 가시광 파장(400 nm - 700 nm)의 빛을 20 nm 간격으로 각 소자의 채널 영역에 조사하였으며, 각 파장에서 V_DS = 1 V를 인가하고 V_GS를 -45 V 에서 +30 V로 변화시키며 I_DS를 측정하였다. 그 결과 Pristine IGZO 및 AlO_x/IGZO, UVO IGZO 소자 모두 인가하는 빛의 파장이 짧아짐에 따라 전달 곡선은 Fig. 3(a)-(c)와 같이 음의 방향으로 이동하는 하는 경향을 보였다. a-IGZO는 넓은 밴드 갭을 가져 UV 영역의 빛을 흡수할 수 있지만 가시광선 영역의 빛을 흡수하는데 한계가 있다. 하지만 용액 공정을 통해 제작한 a-IGZO의 경우 다른 공정들에 비해 결함이 많고 이러한 결함들에 의해 밴드 갭 내 sub-gap 상태가 생성된다[18]. a-IGZO와 같은 산화물 반도체에서 결함으로 인한 sub-gap 상태는 일반적으로 V_o로부터 생성되며 가전자대 부근에서 최대 1.5 eV의 에너지 폭을 가진 sub-gap 상태를 형성할 수 있다[2, 6]. 또한 V_o가 이온화되면 Vo+와 Vo++가 생성되고 각각 밴드 갭의 중간(mid-gap)과 전도대 부근에 sub-gap 상태를 형성한다[5, 6]. V_o와 Vo+ 에 의해 생성된 sub-gap 상태는 빛을 흡수하여 광 전자를 생성할 수 있으며 이로 인해 채널 내 전자의 농도는 증가하고 광 전류에 기여를 하며 결과적으로 V_th는 음의 방향으로 이동한다[3, 5, 6]. 각 소자의 전달곡선이 이동하는 정도를 분석하기 위해 인가하는 빛의 파장에 따른 V_th의 변화량(ΔVth)을 나타낸 결과는 Fig. 3(d)에 나타나 있다. 특별히, AlO_x/IGZO 소자의 경우 Pristine IGZO와 UVO IGZO 소자들보다 음의 방향으로 더 큰 V_th의 이동이 나타나며 ΔVth가 클수록 소자는 빛에 더 민감하게 반응한다고 볼 수 있다.

Figure 3(d)는 Pristine IGZO와 AlO_x/IGZO, UVO IGZO 소자 모두 620 nm(2 eV)와 400 nm(3.1 eV)파장의 빛에서 음의 방향으로 급격하게 V_th가 이동하는 것을 보여준다. 이와 같은 특정 파장에서의 급격한 이동은 앞서 설명한 V_o와 관련된 상태에 의한 것으로 보인다. 세 소자 모두 620 nm 파장의 빛에서 전달 곡선이 음의 방향으로 급격하게 이동하는 이유는 앞서 언급한 Vo+ 관련 sub-gap 상태가 빛을 흡수하며 생성된 전자에 의한 것으로 보이며 400 nm 파장의 빛에서 급격하게 이동하는 것은 V_o 관련 sub-gap 상태가 빛을 흡수하며 생성된 전자에 의한 것으로 추측할 수 있다. 특히 400 nm 파장의 빛에서 AlO_x/IGZO 소자가 더 큰 V_th이동을 나타내는 것을 통해 V_o의 농도가 Pristine IGZO와 UVO IGZO 소자보다 높다고 추측할 수 있으며 Fig. 3(d)에 삽입된 S.S.의 특성에서도 V_th와 비슷한 경향을 확인할 수 있다.

빛에 의해 생성되는 광 전류의 정의는 다음과 같다:

여기서 I_ph는 광 전류로 I_light과 I_dark의 차이로 정의되고 I_light는 빛에 노출시키고 측정한 드레인 전류, I_dark는 빛이 없는 환경에서 측정한 드레인 전류이다. 가시광선 하에서 Pristine IGZO 및 AlO_x/IGZO, UVO IGZO 포토트랜지스터가 발생시키는 광 전류를 평가하기 위해 Fig. 3(a)-(c)의 전달 곡선에서 어두운(dark) 상태일때 오프 전류(off-current)영역의 게이트 전압에서 각 파장별로 드레인 전류(I_dark)를 추출하였다. 오프 전류 영역을 정한 기준은 각 소자의 초기 V_th 지점으로부터 -1 V 떨어진 지점을 기준으로 정하였고 Pristine IGZO, AlO_x/IGZO, UVO IGZO 소자별로 각각 V_GS=0 V, -4.75 V, 2.5 V에서 드레인 전류 값을 비교하였다. 그런 다음, Eq. (2)를 통해 조사하는 빛의 파장에 따른 광 전류(I_light)를 구하고 그 결과를 Fig. 3(e)에 나타내었다. Pristine IGZO의 경우 620 nm 파장의 빛을 조사하였을 때부터 광 전류가 증가하며 400 nm 파장의 빛을 조사하였을 때 광 전류가 급격히 증가한다. 이러한 현상은 앞서 언급한 Fig. 3(d)의 V_th변화 경향과 일치하는 것을 볼 수 있다. 또한 Fig. 3(f)에서 볼 수 있듯이 Pristine IGZO와 비교하였을 때 AlO_x/IGZO인 경우 광 전류는 증가하고 UVO IGZO인 경우 광 전류는 감소하였다. 이러한 광 전류의 변화폭은 V_o와 관련된 sub-gap 상태의 차이에 의해 발생하는 현상으로 유추할 수 있으며 sub-gap 상태와 광 전류의 관계에 대한 자세한 설명은 Fig. 6에서 후술한다. AlO_x/IGZO의 경우 Pristine IGZO, UVO IGZO에 비해 더 큰 광 전류를 생성하지만 Fig. 3(d)의 V_th변화 경향만큼 큰 광 전류의 변화를 나타내지는 않는다. 이것은 Fig. 1의 초기 온 전류의 차이 때문에 발생한 것으로 볼 수 있으며 향후 연구를 통해 채널 위에 증착한 산화물의 두께를 조절함으로써 개선할 수 있을 것으로 기대한다.

Figure 6. (Color online) Comparison of operation mechanism for (a) the AlO_x/IGZO and (b) the UVO IGZO phototransistor under visible light illumination.

Figure 4는 공정조건이 다른 세가지 포토트랜지스터에서 나타나는 채널층의 흡수 계수(absorption coefficient)와 광학 밴드 갭(optical band gap)을 나타낸다. 자외선-가시광선 분광 광도계를 사용하여 측정한 투과도 스펙트럼으로부터 흡수 계수(absorption coefficient)와 광학 밴드 갭(optical band gap)을 구하였다. 이때 투과도 T와 흡광도 A 사이의 관계식은 다음과 같다:

Figure 4. (Color online) (a) Absorption coefficient of the Pristine IGZO, AlO_x/IGZO and UVO IGZO films and the inset shows these films. (b) Tauc plots of the Pristine IGZO, AlO_x/IGZO and UVO IGZO films. The inset shows optical band gap of these films.

Equation (3)으로 부터 구한 흡광도 A와 흡수 계수 α 사이의 관계식은 다음과 같다:

흡수 계수는 물질이 빛을 흡수하는 정도를 나타내는 변수이고, t는 물질의 두께를 의미한다. AFM을 통해 측정한 Pristine IGZO와 UVO IGZO 채널층의 두께는 각각 12.5 nm, 11.8 nm이고 AlO_x/IGZO 소자의 AlO_x 층의 두께는 6 nm였다. 여기서 실제로 빛을 흡수하는 영역은 채널 층이므로 Pristine IGZO와 AlO_x/IGZO의 t = 12.5 nm, UVO IGZO의 t = 11.8 nm를 Eq. (4)에 대입하여 흡수 계수를 구하였다. Figure 4(a)는 각각 Pristine IGZO 및 AlO_x/IGZO, UVO IGZO 박막의 흡수 계수를 나타낸다. 가시광선 파장에서 AlO_x/IGZO 박막의 흡수 계수는 Pristine IGZO 박막보다 높게 나타나고 UVO IGZO 박막의 흡수 계수는 Pristine IGZO 박막보다 낮게 나타난다. 특히 400 nm(3.1 eV)의 빛에 대해 AlO_x/IGZO 박막의 α = 0.17 cm^-1는 Pristine IGZO 박막의 α = 0.08 cm^-1와 UVO IGZO 박막의 α = 0.06 cm^-1에 비해 월등히 높은 흡수 계수를 가지는 것을 볼 수 있다. 즉, AlO_x/IGZO 소자가 가시광 영역의 빛을 더 잘 흡수하며 이러한 결과는 증가한 V_o에 의한 것으로 보이고 Fig. 3(b)의 V_th 이동 경향과 일치한다.

Equation (4)에서 구한 흡수 계수로부터 Tauc-plot을 그릴 수 있으며 그래프의 선형 구간에서 추세선을 그어 x축과 만나는 점을 물질의 광학 밴드 갭으로 결정할 수 있다. Figure 4(b)는 Pristine IGZO 및 AlO_x/IGZO, UVO IGZO 박막의 Tauc-plot이며 이로부터 구한 각각의 광학 밴드 갭은 3.73 eV( 332 nm), 3.72 eV( 333 nm), 3.80 eV( 326 nm)이다. 이와 같이 밴드 갭의 차이가 발생하는 이유는 V_o에 의한 밴드 갭 내 sub-gap 상태가 소자마다 다르기 때문으로 추정된다. a-IGZO와 같은 금속 산화물 반도체는 가전자대와 전도대 부근에서 V_o와 관련된 상태를 갖기 때문에[5, 6] V_o가 증가하면 sub-gap 상태가 증가하며 밴드 갭이 감소하고 반면 V_o가 감소하면 밴드 갭 내 sub-gap 상태가 감소하여 밴드 갭은 증가한다고 보고되어 있다[3, 15, 18, 19]. 앞서 Fig. 2에서 설명하였듯이 본 연구에서 제작한 a-IGZO 박막의 V_o sub-gap 상태는 전도대로부터 3.1 eV 떨어진 가전자대 근처, Vo+의 sub-gap 상태는 전도대로부터 2.0 eV 떨어진 지점, 그리고 Vo++의 sub-gap 상태는 전도대 부근에 분포하는 것으로 추정되며 밴드 갭의 크기는 V_o와 Vo++ sub-gap 상태에 의해 변할 수 있다. 이를 통해 a-IGZO 박막 위에 Al을 증착한 소자에서는 감소한 밴드 갭을 통해 sub-gap 상태가 증가하였고 UVO 공정을 추가한 소자의 증가한 밴드 갭을 통해 sub-gap 상태가 감소하였다고 유추할 수 있으며 이는 앞에서 분석한 결과와 일치한다.

Sub-gap 상태에 결정적 영향을 주는 채널 내 산소의 이동을 AlO_x/IGZO와 UVO IGZO 소자에서 Fig. 5와 같이 예측해볼 수 있다. Figure 5(a)에서 볼 수 있듯이 Al을 RF- 마그네트론 스퍼터링 공정을 통해 20초 동안 증착하는 경우 Al은 a-IGZO 박막의 산소와 결합하여 산화되고 Al과 a-IGZO 박막의 계면에서 AlO_x가 형성된다. 또한 소자가 대기중에 노출되었을 때 Al 표면은 빠르게 산화하여 AlO_x 층이 a-IGZO 박막 위에 형성된다. 즉, Al은 산화되어 AlO_x가 되는 과정에서 a-IGZO 박막의 V_o 농도는 증가하게 된다[11, ]. 이와 반대로 a-IGZO 박막을 UV ozone 처리를 하는 경우 Fig. 5(b)와 같이 산소(O₂)와 오존 분자(O₃)에 의해 박막의 V_o와 표면 결함이 감소하게 된다[8, 9].

Figure 6은 AlO_x/IGZO와 UVO IGZO 포토트랜지스터의 에너지 밴드 다이어그램과 가시광선에 따른 광 전류 메커니즘을 나타내는 개략도이다. AlO_x/IGZO 포토트랜지스터의 경우, 채널 위 산화 알루미늄을 형성하면서 a-IGZO 박막내 증가된 V_o로 인해 밴드 갭 내 가전자대와 전도대 부근에서 sub-gap 상태가 증가하고 이로 인해 Fig. 4에서 확인한 바와 같이 AlO_x/IGZO의 밴드 갭은 3.72 eV로써 3.73 eV인 Pristine IGZO에 비해 밴드 갭이 약간 감소하지만 밴드 갭이 3.80 eV인 UVO IGZO에 비해 밴드 갭의 변화가 크게 발생하지 않았다. 최근 연구 결과에 따르면 V_o로 인해 sub-gap 상태의 밀도가 증가한다는 보고가 있으며[23] 이것은 가시광선 영역에서 AlO_x/IGZO가 높은 흡수 계수를 보이는 것을 통해 간접적으로 확인할 수 있다. 즉, Fig. 6(a)와 같이 상대적으로 밀도가 증가한 sub-gap 상태를 통해 전자는 보다 쉽게 전도대로 여기(excitation)할 수 있게 된다. 반면 UVO IGZO 포토트랜지스터의 경우 UV ozone 처리에 의해 a-IGZO 박막내 V_o가 감소한다. 따라서 밴드 갭은 Fig. 4에서 확인한 바와 같이 3.80 eV로 증가하고 Fig. 6(b)와 같이 감소한 sub-gap 상태로 인해 빛 에너지를 흡수하여 여기되는 전자의 수가 감소한다.

마지막으로 실시간 빛에 의한 소자의 특성을 분석하기 위해 450 nm 파장의 가시광선을 10초 간격으로 on과 off하며 포토트랜지스터의 드레인 전류를 측정하였다. 그 결과는 Fig. 7에 나타나있으며 이때 Pristine IGZO, AlO_x/IGZO, UVO IGZO 포토트랜지스터에 인가한 V_GS는 어두운 환경에서 각 소자의 오프 전류 영역인 -1 V, -8 V, 1 V 이다. 예상할 수 있듯이 Pristine IGZO와 비교하였을 때, AlO_x/IGZO 포토트랜지스터의 드레인 전류는 시간이 지남에 따라 큰 폭으로 증가하고, UVO IGZO 포토트랜지스터의 드레인 전류는 적게 증가하는 경향을 보인다. 빛이 on 인 100초에서 Pristine IGZO 드레인 전류는 0.34 nA, AlO_x/IGZO의 드레인 전류는 0.45 nA로 측정되었다. 즉, AlO_x/IGZO는 가시광선에 대해 더 높게 전류가 증가하는 반면, UVO IGZO의 경우 드레인 전류는 0.11 nA 로 측정되어 낮은 전류 증가를 보인다. 이와 같은 전류 증가의 차이가 발생하는 원인은 Fig. 6에서 논의한 바와 같이 V_o에 의한 sub-gap 상태에 의해 생성되는 광 전자 수의 차이 때문이다. 상대적으로 V_o가 많은 AlO_x/IGZO의 경우 가시광선에 대해 더 많은 광 전자를 생성하여 전도대로 전자를 여기 시킬 수 있기 때문에 Fig. 7과 같이 가시광선 하에서 드레인 전류가 큰 폭으로 증가하는 경향을 보인다. 이와 반대로 상대적으로 V_o가 적은 UVO IGZO의 경우, 생성하는 광 전자의 수가 적으므로 Pristine IGZO와 비교하였을 때 전류가 작은 폭으로 증가하는 경향을 보인다.

Figure 7. (Color online) Real-time photoresponse characteristics of the Pristine IGZO, AlO_x/IGZO and UVO IGZO phototransistors under illumination of 450 nm wavelength light. The inset shows drain current difference between initial and final light off state.

또 다른 특징으로 세 포토트랜지스터 모두 빛이 꺼진 상태에도 전류가 매우 작은 값으로 줄어들지 못하고 어느 정도 수준의 값에서 지속되며 빛에 노출하는 횟수가 증가할수록 전류 값이 증가하는 PPC 현상이 나타난다. PPC 현상은 전자가 전도대 부근의 이온화된 V_o가 만들어낸 sub-gap 상태에 트랩되어 정공과 바로 재결합하지 못해 발생한다[3]. Figure 7에 삽입된 그래프는 80초에서 110초의 영역을 확대한 결과인데 빛을 켜기 전 드레인 전류와 빛을 끈 후의 드레인 전류 차이를 ΔID 로 표시하였다. Pristine IGZO의 ΔID = 0.10 nA, AlO_x/IGZO의 ΔID = 0.15 nA 로 상대적으로 V_o가 많은 AlO_x/IGZO가 회복이 느린 것을 볼 수 있다. 반면, 상대적으로 V_o가 적은 UVO IGZO의 경우 ΔID = 0.03 nA 로 다른 두 소자에 비해 회복이 빠른 것을 볼 수 있다. 즉, AlO_x/IGZO 포토트랜지스터보다 상대적으로 sub-gap 상태가 적은 UVO IGZO 포토트랜지스터에서 PPC현상이 크게 완화된 것을 볼 수 있다. 이러한 PPC 현상은 순간적으로 양의 게이트 펄스(positive gate pulse)를 인가하여 초기 상태로 회복시킬 수 있으며 최근에는 뉴로모픽 분야에서 PPC 현상 제어를 통해 시냅스 기능 모방과 메모리 구현 연구가 활발히 이루어지고 있다. PPC 현상을 강화하여 전류의 회복을 늦추는 것으로 장기 기억(long-term memory)을 구현하고 PPC 현상을 약화하여 전류의 회복을 가속하는 것을 통해 단기 기억(short-term memory)를 구현할 수 있다[3, 4, 24].

포토센서 분야의 연구 동향은 빛에 대한 감도와 광 흡수를 높이는 것이며 뉴로모픽 분야의 연구 동향은 인간의 기억 능력을 모방하는 것이다. 본 연구에서는 a-IGZO 포토트랜지스터의 sub-gap 상태를 조절하여 광 전류와 PPC 현상을 제어하였다. 포토트랜지스터는 TFT 구조로 제작되었으며 채널 위에 Al을 증착하거나 a-IGZO 박막을 UV ozone 처리를 통해 V_o 농도 조절을 통한 박막의 sub-gap 상태를 조절하였다. sub-gap 상태의 증가와 감소는 박막의 광학 밴드 갭과 흡수 계수, 광 전류를 통해 유추할 수 있다. Al을 증착하는 경우 a-IGZO 박막 내에 sub-gap 상태가 증가하여 광 전류 증가를 유도하였고, UV ozone 처리가 추가된 소자의 경우 sub-gap 상태를 줄여 PPC 현상이 완화되는 것을 확인하였다. 본 연구를 통해 얻은 결과는 우수한 빛의 감도와 높은 흡수 계수가 필요한 포토센서 분야와 PPC 현상 제어가 중요한 뉴로모픽 분야에 응용될 수 있다.

이 과제는 부산대학교 기본연구지원사업(2년)에 의하여 연구되었습니다.