WTe₂는 Weyl semimetal 중 하나로 두께에 따라 금속 특성과 반도체 특성을 갖는 위상 물질이다[1-4]. 그 중에서도 T_d-phase WTe₂는 결정 구조의 대칭이 깨져 있는데, 이로 인해 독특한 광학적 특성을 갖는다. 대칭성이 깨진 결정 구조로 인해 표면 내 전류가 결정 대칭선에 대해 수직한 방향으로 흐를 때 비정상 홀 효과가 발생한다[5-9]. WTe₂에 선형 편광 된 빛이 입사된다면, 입사된 빛의 편광 방향을 따라 표면에 전기장이 발생한다. 물질 내부의 전자가 이를 따라 진동하고 표면에 전류가 형성된다. 이 표면 전류에 의해 야기하는 비정상 홀 효과에 의하여 표면에 수직한 방향으로 자화가 발생한다. 이 현상은 표면 내 전류와 결정구조가 이루는 방향에 따라 수직 방향 자화의 크기가 달라질 수 있으며, 따라서 편광 방향에 따라 반사광의 세기가 다른 복굴절 특성을 나타내게 된다[10,11]. 본 연구에서는 이러한 WTe₂의 복굴절 특성이 두께에 따라 어떠한 차이를 보이는지 관찰하였다. 두꺼운 WTe₂벌크와 수 층의 WTe₂박막에서 반사광의 세기를 각각 측정하고, 두 조건에서 측정된 반사광 세기와 복굴절 특성을 서로 비교하였다.

벌크와 수 층의 WTe₂를 분리하기 위해 테이프를 통한 기계적 박리법을 이용하였다. Figure 1(a)는 기계적 박리법으로 SiO₂ 기판 위에 벌크와 수 층의 WTe₂를 올리는 과정을 보여주는 모식도이다. 두꺼운 단결정 WTe₂의 표면에 테이프를 붙이고 떼어내면 다층의 두꺼운 WTe₂를 분리할 수 있다. 다음으로 SiO₂위에 테이프를 붙였다가 떼는 방법으로 SiO₂ 기판 위에 WTe₂를 전사할 수 있다. 충분히 얇은 샘플을 얻기 위해서 박리 과정을 반복할 수 있다. Figure 1(b)는 제작된 두꺼운WTe₂/SiO₂샘플의 광학 현미경 사진이다. Figure 1(c)는 제작된 얇은 수 층 WTe₂/SiO₂ 샘플의 광학 현미경 사진이다. 두꺼운 WTe₂는 불투명한 색상을 보이며 결정 크기가 3배 정도 상대적으로 크다. 얇은 샘플은 반투명한 색상을 나타내며 더욱 얇을 수록 더욱 투명한 밝기를 보여준다. 여러차례 박리 과정에서 단결정 크기가 가장 긴 부분이 20 µm로 작아진 것을 확인할 수 있다. 색상으로 미루어 보아 두꺼운 샘플은 약 100 nm, 얇은 샘플은 10 nm 이하의 두께를 예상할 수 있다.

Figure 1. (Color online) (a) Schematic illustration of the mechanical exfoliation to prepare the multilayer WTe₂. (b,c) Optical microscopy images to show the bulk WTe₂ (b) and few-layers WTe₂ on SiO₂ (c).

Figure 2는 입사광의 편광 방향에 의존하는 반사광의 세기를 측정하기 위한 마이크로 광학 시스템의 모식도이다. 파장이 520 nm인 레이저가 선형 편광판과 Half wave plate에 의해 각도가 제어된 선 편광을 갖게 된다. 레이저는 렌즈에 의해 샘플에 초점을 맞추게 된다. 샘플이 마이크로 미터 크기로 작기 때문에 현미경 시스템을 이용하여 레이저를 조사하게 된다. 샘플에서 반사된 빛은 wollaston prism을 통하여 s-편광 방향과 p-편광 방향으로 각각 분리하였다. 편광 방향에 따라서 분리된 레이저는 balanced 광검출기를 통하여 그 세기가 측정되었다. 특히 WTe₂의 표면 전류에 의한 수직 방향 자화에 의해서 입사된 레이저의 편광 방향이 회전하게 되며 회전 각도는 수직 방향 자화의 크기에 의존한다. 따라서 s-편광의 반사광의 세기 증가만 관찰하여도 WTe₂ 표면에서 반사된 레이저의 편광 회전 각도의 변화를 확인할 수 있다. 레이저와 광검출기 신호를 1 ms 간격으로 lock in amplifier를 이용해 동기화 시켜 정밀한 신호를 얻게 하였다. 입사된 레이저의 편광 방향과 WTe₂의 결정 대칭선이 이루는 각도를 조절하기 위해 샘플의 각도를 10°씩 조절하며 0–350°까지 반복 측정하였다.

Figure 2. (Color online) Schematic illustration of the optical setup to measure the polarization dependent reflection.

Figure 3(a)는 측정된 두꺼운 WTe₂/SiO₂ 샘플의 회전 각도에 따른 반사광 세기 그래프이다. 1 mW 파워의 레이저를 사용하였다. 샘플은 10° 단위로 회전하여 0°에서 350°까지 측정하였다. 반사광은 0°에서는 3.426 mV를, 180°에서는 3.428 mV의 세기를 보였다. 반면에 100°에서는 3.469 mV를, 280°에서는 3.455 mV의 세기를 보였다. Figure 3(b)는 같은 조건 하에 측정된 얇은 WTe₂/SiO₂ 샘플의 회전 각도에 따른 반사광 세기 그래프이다. 0°에서는 3.729 mV를, 180°에서는 3.774 mV의 세기를 보였다. 반면 100°와 280° 부근에서는 최대 3.942 mV의 세기를 보였다. 두 경우 모두 반사광의 세기가 각도에 따라 sine 파형을 보였으며 0°와 180° 부근에서는 최소를, 90°와 270° 부근에서는 최대의 반사광 세기를 보였다. 최소, 최대 반사광이 보이는 각도의 차이는 측정 노이즈에 의한 것으로 사료된다.

Figure 3. (Color online) (a,b) Measured reflection intensity of bulk WTe₂/substrate (a) and few-layer WTe₂/substrate (b) according to the polarization angle under the illumination of the linear polarized laser. (c) The intensity comparing the reflection of two different samples.

이는 WTe₂의 복굴절 특성을 나타낸다. 자세하게는 반사광의 세기가 WTe₂와 입사된 레이저의 편광 방향이 이루는 각도에 의존하는 것은 다음 원리를 통해 이해할 수 있다. 비정상 홀 효과에 의한 표면에 수직한 자화는 표면 내 전류와 WTe₂의 결정 대칭선이 수직일 때 발생한다. 표면 내 전류는 입사된 레이저에 의해 진동하는 전자에 의한 것이므로 샘플의 결정 대칭선에 대하여 수직 방향의 편광에만 의존한다. 따라서 샘플의 회전 각도가 90°일 때 반사광의 세기가 최대가 된다[5-9].

Figure 3(c)는 두껍고 얇은 WTe₂의 복굴절 특성을 비교하는 그래프이다. Figure 4는 bulk WTe₂/substrate 샘플의 220°의 반사광 세기를 기준으로 한 상대적인 반사광 세기이다. 두꺼운 WTe₂/SiO₂ 샘플에 비하여 얇은 WTe₂/SiO₂ 샘플에 의한 s-편광 방향 반사광 세기가 명확히 큰 것을 알 수 있다. 이러한 현상은 WTe₂의 층이 많아질수록 저항이 증가하여 비정상 홀 효과를 야기하는 표면 내 전류의 크기가 감소하기 때문으로 해석할 수 있다[1].

Figure 4. (Color online) The reflectivity of few layer WTe₂ and bulk WTe₂ according to the polarization angle.

본 연구에서는 선형 편광 된 레이저 조명 하에서 두껍고 얇은 WTe₂의 s-편광 방향 반사광의 세기를 샘플의 회전 각도에 따라 각각 측정하고 복굴절 특성을 관찰 및 비교하였다. 결과적으로 WTe₂의 뚜렷한 복굴절 특성을 확인할 수 있었다. 이는 비정상 홀 효과에 의해 발생한 수직 방향 자화에 의하여 입사된 레이저의 편광 방향이 회전한것으로 분석할 수 있었다. 또한 두께가 두꺼운 샘플에 비해 얇은 수 층 WTe₂의 s-편광 방향 반사광 세기가 명확히 크다는 것을 실험적으로 확인할 수 있었다. 이는 WTe₂가 두꺼울수록 저항이 크기 때문에, 수직 방향 자화를 생성하는 표면 내 전류가 더 작게 형성되어 편광의 회전 각도가 더 작기 때문이다. 종합적으로 선형 편광 된 레이저를 WTe₂에 입사했을 때 반사광의 편광 방향이 회전하는 각도는 입사된 레이저의 편광 방향과 WTe₂가 이루는 각도와 WTe₂의 두께에 의존하는 것을 입증했다. 이러한 결과는 이후 WTe₂의 복굴절 특성을 응용하는 연구에 활용될 것으로 기대한다.

이 논문은 2023학년도 제주대학교 교원성과지원사업에 의하여 연구되었습니다.