npsm 새물리 New Physics : Sae Mulli

pISSN 0374-4914 eISSN 2289-0041
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Article

Research Paper

New Phys.: Sae Mulli 2024; 74: 278-285

Published online March 29, 2024 https://doi.org/10.3938/NPSM.74.278

Copyright © New Physics: Sae Mulli.

Wavelength-Resolved Neutron Imaging Technique for Metal Material Analysis

금속 재료 분석을 위한 파장 분해형 중성자 영상 기술

Junyoung Son, Seung Wook Lee*

School of Mechanical Engineering, Pusan National University, Busan 46241, Korea

Correspondence to:*seunglee@pusan.ac.kr

Received: January 11, 2024; Revised: February 6, 2024; Accepted: February 6, 2024

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

Wavelength-Resolved Neutron Imaging is an emerging technology in the field of radiographic imaging, offering not only absorption imaging but also a broad range of crystallographic information. For Wavelength-Resolved Neutron Imaging, it is crucial to predict and apply a consistent coherent elastic scattering cross-section that varies with the neutron wavelength and the crystallographic form of the specimen. In this study, pure iron (Fe 99.9%) samples were used to apply Wavelength-Resolved Neutron Imaging to the analysis of uniaxial compressive deformation. This allowed for the analysis of signal changes due to alterations in crystal structure and the calculation of average internal strain. Additionally, by conducting the experiment at a small pulsed neutron facility, the feasibility of acquiring crystallographic data at low flux was confirmed.

Keywords: Neutron imaging, Time-of-Flight, Crystallographic analysis, Strain, Non-destructive

파장 분해형 중성자 영상(Wavelength-Resolved Neutron Imaging)은 방사선 영상 분야에서 주목받는 기술로, 흡수 영상(Absorption Imaging) 뿐만 아니라 넓은 범위의 결정학적 정보를 제공한다. 파장 분해형 중성자 영상을 위해서는 중성자의 파장과 시편의 결정학적 형태에 따라 달라지는 일관된 탄성 산란 단면적을 예측하고 적용하는 것이 중요하다. 본 연구에서는 순수 철(Fe 99.9%) 시편을 사용하여 파장 분해형 중성자 영상을 단축 압축 변형 분석에 적용하였다. 이를 통해 결정 구조에 변화에 따른 신호변화를 분석하고 평균적인 내부 변형률과 선호방향 및 결정립의 크기를 계산하였다. 또한, 실험을 소형 펄스형 중성자 시설에서 진행함으로써 낮은 속밀도에서의 결정학적 데이터 획득 가능성을 확인하였다.

Keywords: 중성자 영상, 비행시간법, 결정학적 분석, 변형, 비파괴검사

물질 분석 분야에서 중성자 활용은 매우 중요한 기술 중 하나이다. 엑스선 분석은 원자번호가 높은 물질, 특히 금속류의 내부 구조를 정밀하게 조사하는 데 있어 투과력의 한계로 인한 제약이 있다. 이에 반해, 중성자를 이용한 분석은 원자번호와 무관하게 고원자번호 물질의 내부를 효과적으로 관찰할 수 있다. 특정 원소에 대한 높은 반응 단면적을 가진 중성자를 이용한 분석 기술은 금속과 같은 물질의 내부 구조 및 결정 구조를 비파괴적으로 더욱 정밀하게 연구할 수 있는 가능성을 제공한다[1]. 중성자를 이용한 분석에는 다양한 방법이 있는데 물질의 내부 구조를 관찰하기 위한 중성자 투과법, 결정학적 정보를 얻기 위한 중성자 회절분석법이 대표적이다. 중성자 투과법은 넓은 영역에 대한 측정이 가능하지만, 결정학적 정보를 제공하지 않는다는 한계가 있다. 반대로 중성자 회절 분석은 좁은 관심 영역에 국한되어 측정되지만, 결정 구조에 대한 상세한 정보를 제공하여, 물질의 결정학적 특성을 분석하는 데 유리하다[2,3]. 파장 분해형 중성자 영상은 이러한 단점을 보완할 수 있는 분석 방법이다. 중성자는 파동의 성질을 가지고 물질에 의해서 회절 되며 브래그 법칙을 적용할 수 있다. 즉, 결정 격자간 거리(d-spacing) 및 반사 구조 계수와 같은 정보를 회절 패턴을 통해 제공한다[4,5,6]. 이 특징을 이용하여 재료의 변형률, 상 분포, 결정 크기와 같은 결정학적 정보를 확인하고 매핑을 통하여 이미지를 얻을 수 있다[7,8,9]. 본 연구에서는 순수 철(Fe, 99.9%) 시편의 단축 변형에 따른 결정 격자간 거리를 결정하고, 회절 패턴을 통해 결정 구조 인자 등 결정학적 정보를 얻기 위한 예비 연구를 수행하였다.

1. 중성자 투과

일반적인 중성자 투과에 의한 정보는 물질을 투과하는 중성자의 수에 의존한다. 입사빔과 물체 및 검출기가 평행선상에 있을 때 중성자는 물체를 통과해서 검출기에 들어가게 되고 이때 물질에서 감쇠된 정도에 따라서 대조비가 나타나게 된다. 이는 Beer-Lambert 법칙을 따른다.

I=I0e-μtott

I0는 입사된 중성자 속, I는 물체를 투과한 후 중성자 속, μtot은 물체의 매개변수 또는 입사선의 매개변수가 고려된 총 선형 감쇠 계수이며 t는 물체의 두께이다. 투과한 물체에 대해 독립적인 정보를 보기 위해서는 투과 전 이미지인 I0와 물체를 투과한 후의 이미지인 I 두 장의 이미지를 나누어 0–1의 정규화된 투과 정보(Transmission Data)를 얻을 수 있다. 추가적으로 영상 처리 전에 기저에 존재하는 암전류(Dark Current) 및 일정한 배경 잡음은 영상 처리 전에 제거하여 영상의 품질을 향상시킨다.

Tr=I-DCI0-DC=e-μtott

2. 브래그 법칙

중성자는 엑스선과 같이 광자의 회절 및 반사에 관한 물리 법칙인 브래그 법칙을 따른다[10].

λ=2dhklsinθ

여기서 λ는 중성자의 파장, dhkl은 결정 격자면 {hkl}의 결정 격자간 거리, θ은 결정 격자면에 대한 브래그 각이다.

결정 격자면의 중성자 회절 각도는 파장에 따라 달라지며, 90의 경우 λ=2dhkl로 최대값을 가진다. Figure 1과 같이 입사 빔과 결정 격자 평면 사이의 각도가 수직에서 멀어질수록 파장 λ2dhkl 보다 짧은 파장의 산란이 발생하고 파장이 2dhkl 보다 크다면 브래그 산란은 일어나지 않는다. 일반적인 중성자 영상 시스템은 연속적인 파장을 가진 빔을 사용하므로 회절된 중성자의 파장이 혼합되게 된다. 따라서 이러한 문제를 극복하기 위해서는 회절 현상을 효과적으로 분류하고 시료 내 여러 결정상의 존재를 고려해야 한다.

Figure 1. (Color online) A scheme of polychromatic beam elastic scattering of polycrystalline materials in polychromatic system.

3. 비행시간법

비행시간법(ToF)은 입자 또는 파동이 비행한 거리와 이동하는 시간을 측정하여 에너지 또는 파장을 구분하는 방법이다. 중성자 영상 시스템에서 중성자 발생 선원과 검출기는 일직선 상에 위치하게 된다. 중성자를 일정한 시간 간격으로 발생시키고 검출기 또한 일정 시간을 나누어 측정할 수 있다면 중성자의 파장을 다음과 같이 나타낼 수 있다.

λ=hp=hmv=h(Δt-t0)mL

여기서 λ는 중성자의 파장, h는 플랑크 상수, L은 중성자 발생 지점과 검출기와의 거리, m은 중성자의 질량 (에너지가 비교적 작기 때문에 상대론적 질량은 고려하지 않음), Δtt0는 각각 중성자 발생 시간과 측정 시간의 차이다. 따라서 시간 분해능을 가진 검출기를 이용하고 검출 시스템상의 거리를 고려하면 중성자의 파장을 구분할 수 있게 된다.

4. 파장 의존 투과 영상

중성자의 투과 성질과 특정 격자 평면 간격에서 반사되는 브래그 법칙을 이용하면 파장에 의존된 투과 영상을 얻을 수 있다. 이때 수집된 중성자를 이용한 영상은 결정 구조의 선호되는 방향(Preferred Orientation), 결정 격자간 거리, 결정 격자면 분포 그리고 집합조직 (Texture)과 같은 결정학적 정보를 내포하게 된다[11]. 발생된 중성자는 물질을 통과하면서 파장별로 다른 브래그 패턴 신호를 만들고 수집된 패턴 신호를 물질 통과 전의 중성자 신호로 나누어 주면 파장별로 달라지는 브래그 패턴만이 남게 된다. 이 신호는 브래그 반사가 일어나는 에너지 영역인 냉 중성자 영역에서 물질의 총 반응 단면적에 의존한다. 물질의 총 반응 단면적은 결맞는 탄성 산란, 결어긋난 탄성 산란, 결맞는 비탄성 산란, 결어긋난 비탄성 산란 및 흡수 단면적으로 다음과 같이 표현된다.

σtot=σcohel(λ)+σincohel(λ)+σcohinel(λ)+σincohinel(λ)+σabs(λ)

물질의 결정 격자면 간격과 반응을 하는 중성자의 파장은 1–9 Å 정도이다. 냉 중성자 영역의 파장대에서는 결맞는 탄성 산란의 반응 단면적만이 특징적인 브래그 패턴을 나타내게 되고, 이는 물질에 대한 결정학적인 정보를 내포하게 된다. 결맞는 탄성 산란은 다음과 같이 표현된다[12].

σcoheal(λ)=λ22V0 d hkl =0 2d hkl <λ|Fhkl|2dhklBhkl(λ,dhkl)Phkl(αhkl(λ))Ext(λ,S)

여기서 V0는 단위 결정의 부피, dhkl는 밀러 지수 hkl에 대한 결정 격자간 거리, Fhkl는 Debye-Waller 인자가 포함된 결정 구조인자, Bhkl는 펄스형 중성자의 펄스폭으로 인한 브래그 엣지의 퍼짐을 나타내는 분해능 함수이고 이는 실험 시설의 중성자 조사 환경에 따라 달라진다.

Phkl(αhkl(λ))=12π02πR2Bhkl2+1-Bhkl2R-32dφ
Bhkl=cosAhklsinθhkl+sinAhklcosθhklsinφ
Ahkl=arccoshH+kK+lLh2+k2+l2H2+K2+L2

Phklαhkl는 선호하는 방향을 포함하기 위한 함수이며, Ahkl는 빔 방향으로 배향된 브래그 반사면 {hkl}과 선호 결정 격자면 {HKL}과의 각도이다. R은 March-Dollas 계수이며 결정학적 이방성 정도에 대한 정보를 제공한다. 이방성이 없는 경우는 PR은 1이다. 하지만 집합조직의 성장을 통해 이방성에 대한 정도가 강해진다면 R은 1에서 멀어지게 된다. Equation (6)의 Ext는 결정체 크기 및 결정립(Grain) 크기에 따라 발생하는 재반사 또는 투과에 대한 함수이며 Sabine의 일차 소멸함수를 수정하여 사용하였다[13,14,15].

Ehkl(λ,S)=EBsin2θhkl+ELcos2θhkl
EB=11+x
EL=1-x2+x44-5x348+for x1
EL=2xπ118x3128x2151024x3 forx>1
x=S2λFhklV02

여기서 EBEL은 각각 전후방 산란에 대한 계수이고 S는 빔 방향에 따른 결정립의 크기이다. 따라서 파장에 의존된 투과 공식은 Eq. (2)를 이용하여 다음과 같이 다시 쓸 수 있다.

Tr(λ)=exp-σ(λ)ρANAtdt

여기서 σ(λ)는 파장에 따라 달라지는 중성자의 반응 단면적, ρ는 투과 물질의 밀도, λ는 통과한 중성자의 파장, A,NA,t 는 각각 물질의 원자량, 아보가드로 수, 물질의 두께이다. 위 Eq. (15)을 MATLAB을 이용하여 전산모사 하였으며 이상적인 반응 단면적의 전산모사를 위해 Fe (99.99%)를 BCC, FCC구조 단일 상, 고른 결정 격자의 방향, 두께는 5 mm라 가정하였다. 계산된 반응 단면적은 Fig. 3과 같으며 BCC, FCC만 각각 존재한다고 가정하였을 때의 파장-단면적 패턴을 통해 파장에 따라 달라지는 반응 단면적을 확인할 수 있다. 또한, 그 특징은 3.9 Å 과 4.1 Å 사이에서 가장 극명한 차이를 보임을 확인할 수 있다.

Figure 3. (Color online) Simulation of FCC, BCC structural Bragg edge patterns in pure iron under idealized conditions using MATLAB. Fe 99.99%, 5 mm and flat shape.

1. 시설

실험은 일본 훗카이도 대학의 가속기(LINAC- II) 기반 소형 중성자 시설(HUNS: Hokkaido University Neutron Source)의 펄스형 냉 중성자 빔라인을 이용하여 파장분해 영상 실험을 진행하였다. 시설의 계략도는 Fig. 2와 같으며, 중성자 발생에 사용된 선형가속기와 측정에 사용된 검출기 및 격자형 집속기의 제원은 Table 1과 같다.

Figure 2. (Color online) A scheme of cold neutron beam line for energy selective neutron imaging at Hokkaido University.

Table 1 . Specifications of the linear accelerator for neutron generation, the 2-D position-sensitive detector for neutron detection and the collimator.

LINAC - IIGEM detectorGrid collimator
Electron energy32.8 MeVPixel128 × 128Thickness4.3 mm
Electron mean current70 μADetection area10 × 10 cm2Area10 × 10 cm2
Electron beam power2.3 kWPixel size800 μmLayer2 μm Gd2O3
Electron pulse width4 μsTOF bin width10 μs150 μ Al
Pulse repetition rate70 pps (70 Hz)
Neutron production rate3.7 × 1012 n/sec


빔라인에서 나오는 중성자 빔은 0.1–0.9 nm의 파장을 가지는 다색 빔이며 빔라인의 총 길이는 6.24 m이다. 이를 128 × 128의 픽셀 수를 가진 GEM-type TOF 검출기를 통하여 측정하였다. 검출기 픽셀의 크기는 800 μm이며 이는 처리 후 영상의 직접적인 2차원 공간 분해능으로 이어진다. HUNS의 냉 중성자 빔 라인에는 8 cm × 8 cm 초거울 유도관(supermirror guide-tube)가 설치되어 소형 중성자원의 단점인 낮은 중성자속을 일부 보완할 수 있다[16]. 또한 검출 각도 의존성을 높이기 위해 검출기 전면부에 추가적으로 10 cm × 10 cm 크기의 격자형 집속기를 장착하였다. 중성자 흡수 단면적이 높은 Gd가 포함된 Gd2O3를 중성자 반응 단면적이 낮은 알루미늄과 일정 간격의 격자 형태로 배열하여 선호하지 않는 방향에서 들어오는 중성자를 흡수할 수 있도록 하였다.

2. 시편

시편은 페라이트 구조가 가장 잘 드러나며 다른 원소의 영향을 줄일 수 있는 순철 Fe(99.9%)을 사용하여 높이 15 mm, 지름 10 mm의 실린더 형태로 5개를 제작하였으며 가공 시 열에 의한 물질 구조 변형을 최소화하기 위해 워터 커팅으로 절단을 진행하였다. 또한, 외부적인 변형에 따른 내부 변형을 확인하기 위하여 유압프레스를 이용하여 각각 10%, 20%, 30%, 40%로 단축 압축을 하였으며 그 정도는 다음과 같다 (Fig. 4).

Figure 4. (Color online) (Left) Compressed sample design, including the direction of the beam incident on the material, (Right) Photograph of the samples and ROI.

εex=ΔHH

10 μs 간격으로 총 1429장의 비행시간 이미지를 수집하고, 광원과 검출기 사이의 거리를 기준으로 Eq. (4)를 이용하여 파장을 계산했다. 또한 피팅을 위한 프로세스는 RITS 소프트웨어[12] 와 MATLAB을 이용하여 계산하였다. 계산된 파장에서 이미지를 픽셀 단위로 표시하여 각 픽셀 위치에서 시편의 브래그 패턴에 대한 정보를 얻었으며 그 결과는 Fig. 5와 같다. 전체적인 투과율이 감소되는 이유는 단축 압축 시 힘의 방향에 수직인 방향으로 시편이 퍼짐에 따라 수평방향 두께가 증가하기 때문이다. 외부 변형이 강할수록 4 Å 의 위치, 즉 BCC {110} 평면 주변의 피크의 깊이와 기울기가 변하는 것을 확인했다.

Figure 5. (Color online) Edge patterns of compressed samples separated by wavelength using ToF method.

Equation (6)에서 중성자의 입사 방향에 대해 선호되는 결정 격자 방향에 대한 영향으로 Fig. 6(a)에서 확인할 수 있다. 압축을 진행함에 따라 R값은 0.8에서 점차 감소하는 것을 확인할 수 있는데 그 이유는 압축 전 무작위 방향의 결정 격자가 압축이 진행됨에 따라 특정 방향으로 고르게 변하기 때문이다. 다만 10% 압축 시편의 경우 R값이 1.9000±0.0264로 나타난다. 이유는 선호 방향이 빔 방향에 대해 평행할 때 R값이 1보다 작은 값을 가지고 빔 방향에 수직할 때 1보다 큰 값을 가진다. 본 실험에서 관찰된 바에 의하면, 데이터 수집 과정 중 10%로 압축된 시편은 다른 시편들에 비해 입사 중성자 방향에 대하여 상대적으로 일부 회전한 상태임을 추정할 수 있다[17]. 또한, Fig. 5에서 0% 압축 시편의 투과값이 전체적으로 큰 결과를 볼 수 있으며 이는 결정 크기에 따라 재회절이 발생하여 중성자의 투과 강도가 증가하기 때문이다. Figure 6(c)에서 나타난 것과 같이 결정립의 크기가 클수록 투과 강도가 증가한다는 결과를 확인하였으며, 초기 제련 당시의 순철은 열처리 과정으로 인해 결정립이 크게 형성되었다는 것을 유추할 수 있으며 압축 과정에서 결정립의 크기가 점차 감소하는 것을 확인할 수 있다. 마지막으로 피크의 변위를 통해 변화된 결정 격자의 간격에 대해서 확인하였다. Equation (3)에서 변위 피크는 회절된 결정 격자간 거리의 변화를 의미하며 Fig. 6(b), 7(a)–(e)과 같이 압축 정도에 따라 결정 격자간 거리가 2.0285±0.00250 Å – 2.0240±0.00060 Å로 점진적으로 감소하는 것을 확인하였다. 이는 외부 압축 정도에 따라 내부 미세구조 즉, 결정 격자의 거리 또한 변함을 의미하며 이로부터 재료내의 변형 정도를 평가할 수 있다. 내부 변형률에 관한 표현은 다음과 같다[18].

Figure 6. (Color online) Results of fitting Eq. (15) using the RITS code, which is based on the nonlinear least squares method, for (a) preferred orientation, (b) d-spacing, (c) crystallite size, and (d) strain.

εin=d-d0d0

여기서 d는 변위된 피크의 위치이고 d0은 변형 전 피크의 위치이다. Figure 7(a)–(e)은 {110} 결정 격자 면을 나타내는 파장 3.9–4.1 Å 근처의 단일 엣지 피팅 수행 결과이다. 계산된 평균 변형률은 각각 0, 492, 1133, 1528, 2218 με 이다. 또한, 기존 2차원 투과 영상에 매핑을 통해 내부 변형률의 분포를 가시화하였다 (Fig. 8).

Figure 7. (a)–(e) Single edge fitting to determine the {110} crystal lattice plane shift for each sample.

Figure 8. (Color online) Photograph of samples with strain mapping image.

중성자 투과 영상과 중성자 회절 분석의 장점을 결합한 에너지 분해 중성자를 사용하여 Fe(99.9%) 분석을 수행했다. 파장에 따라 달라지는 브래그 엣지 패턴을 관찰하고 결맞는 탄성 산란 단면적을 이용하여 외부 변형에 의한 결정 격자면의 선호방향, 결정립의 크기, 결정 격자간 거리 및 변형률을 계산하였다 (Table 2). 이는 외부 변형인 단축 압축에 따른 내부 결정의 변화를 보여준다. 또한, 평균 내부 변형률이 외부 변형률에 비례하여 증가하는 것을 확인하였다. 이러한 결과는 금속 물질의 변형을 비파괴적으로 확인할 수 있는 가능성을 보여준다. 본 연구에서는 비교적 상(phase)의 수가 적은 재료를 분석했지만, 다수의 상이 혼합된 상태의 시편을 이용하여 연구를 진행할 경우, Eq. (6)에서 추가적인 변수를 고려해야 할 것이다. 마지막으로 본 연구를 통해 대형 연구용 원자로나 파쇄 중성자 시설에 의존하지 않고 비교적 작은 실험실 규모의 가속기 기반 펄스형 중성자 시설에서도 중성자를 이용한 비파괴 물질 분석이 가능하다는 것을 확인하였다. 향후 연구에서는 추가적인 구조 매개변수를 조사하고 SEM, EBSD와 같은 방법을 이용하여 결정학적 정보를 비교분석 할 예정이다.

Table 2 . The calculated crystallite size, preferred orientation, d-spacing, Avg. strain values for each sample.

Sample (compressed %)Crystallite Size (μm)Preferred Orientationd-spacing (Å)Avg. Strain (με)
023.3761±0.44290.8187±0.44292.0285±0.002500
102.0761±0.03171.9000±0.02642.0275±0.00060492.975
201.5914±0.10540.6200±0.11192.0262±0.001131133.843
301.6700±0.18760.5600±0.0382.0254±0.000601528.223
401.6947±0.12360.4978±0.00482.0240±0.000602218.388

본 연구는 문화재청 및 국립문화재연구소의 ‘문화유산 스마트보존활용기술개발사업’(과제번호:2023A01D03001, 기여율: 40%), 정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 한국연구재단의 지원(No. NRF-2019R1A2C1007491), 산업통상자원부(MOTIE)와 한국에너지기술평가원(KETEP)의 지원(No. 20214000000410)에 의해 이루어졌습니다.

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