Ex) Article Title, Author, Keywords
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New Phys.: Sae Mulli 2024; 74: 278-285
Published online March 29, 2024 https://doi.org/10.3938/NPSM.74.278
Copyright © New Physics: Sae Mulli.
Junyoung Son, Seung Wook Lee*
School of Mechanical Engineering, Pusan National University, Busan 46241, Korea
Correspondence to:*seunglee@pusan.ac.kr
This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License(http://creativecommons.org/licenses/by-nc/3.0) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.
Wavelength-Resolved Neutron Imaging is an emerging technology in the field of radiographic imaging, offering not only absorption imaging but also a broad range of crystallographic information. For Wavelength-Resolved Neutron Imaging, it is crucial to predict and apply a consistent coherent elastic scattering cross-section that varies with the neutron wavelength and the crystallographic form of the specimen. In this study, pure iron (Fe 99.9%) samples were used to apply Wavelength-Resolved Neutron Imaging to the analysis of uniaxial compressive deformation. This allowed for the analysis of signal changes due to alterations in crystal structure and the calculation of average internal strain. Additionally, by conducting the experiment at a small pulsed neutron facility, the feasibility of acquiring crystallographic data at low flux was confirmed.
Keywords: Neutron imaging, Time-of-Flight, Crystallographic analysis, Strain, Non-destructive
파장 분해형 중성자 영상(Wavelength-Resolved Neutron Imaging)은 방사선 영상 분야에서 주목받는 기술로, 흡수 영상(Absorption Imaging) 뿐만 아니라 넓은 범위의 결정학적 정보를 제공한다. 파장 분해형 중성자 영상을 위해서는 중성자의 파장과 시편의 결정학적 형태에 따라 달라지는 일관된 탄성 산란 단면적을 예측하고 적용하는 것이 중요하다. 본 연구에서는 순수 철(Fe 99.9%) 시편을 사용하여 파장 분해형 중성자 영상을 단축 압축 변형 분석에 적용하였다. 이를 통해 결정 구조에 변화에 따른 신호변화를 분석하고 평균적인 내부 변형률과 선호방향 및 결정립의 크기를 계산하였다. 또한, 실험을 소형 펄스형 중성자 시설에서 진행함으로써 낮은 속밀도에서의 결정학적 데이터 획득 가능성을 확인하였다.
Keywords: 중성자 영상, 비행시간법, 결정학적 분석, 변형, 비파괴검사
물질 분석 분야에서 중성자 활용은 매우 중요한 기술 중 하나이다. 엑스선 분석은 원자번호가 높은 물질, 특히 금속류의 내부 구조를 정밀하게 조사하는 데 있어 투과력의 한계로 인한 제약이 있다. 이에 반해, 중성자를 이용한 분석은 원자번호와 무관하게 고원자번호 물질의 내부를 효과적으로 관찰할 수 있다. 특정 원소에 대한 높은 반응 단면적을 가진 중성자를 이용한 분석 기술은 금속과 같은 물질의 내부 구조 및 결정 구조를 비파괴적으로 더욱 정밀하게 연구할 수 있는 가능성을 제공한다[1]. 중성자를 이용한 분석에는 다양한 방법이 있는데 물질의 내부 구조를 관찰하기 위한 중성자 투과법, 결정학적 정보를 얻기 위한 중성자 회절분석법이 대표적이다. 중성자 투과법은 넓은 영역에 대한 측정이 가능하지만, 결정학적 정보를 제공하지 않는다는 한계가 있다. 반대로 중성자 회절 분석은 좁은 관심 영역에 국한되어 측정되지만, 결정 구조에 대한 상세한 정보를 제공하여, 물질의 결정학적 특성을 분석하는 데 유리하다[2,3]. 파장 분해형 중성자 영상은 이러한 단점을 보완할 수 있는 분석 방법이다. 중성자는 파동의 성질을 가지고 물질에 의해서 회절 되며 브래그 법칙을 적용할 수 있다. 즉, 결정 격자간 거리(d-spacing) 및 반사 구조 계수와 같은 정보를 회절 패턴을 통해 제공한다[4,5,6]. 이 특징을 이용하여 재료의 변형률, 상 분포, 결정 크기와 같은 결정학적 정보를 확인하고 매핑을 통하여 이미지를 얻을 수 있다[7,8,9]. 본 연구에서는 순수 철(Fe, 99.9%) 시편의 단축 변형에 따른 결정 격자간 거리를 결정하고, 회절 패턴을 통해 결정 구조 인자 등 결정학적 정보를 얻기 위한 예비 연구를 수행하였다.
일반적인 중성자 투과에 의한 정보는 물질을 투과하는 중성자의 수에 의존한다. 입사빔과 물체 및 검출기가 평행선상에 있을 때 중성자는 물체를 통과해서 검출기에 들어가게 되고 이때 물질에서 감쇠된 정도에 따라서 대조비가 나타나게 된다. 이는 Beer-Lambert 법칙을 따른다.
중성자는 엑스선과 같이 광자의 회절 및 반사에 관한 물리 법칙인 브래그 법칙을 따른다[10].
여기서 λ는 중성자의 파장,
결정 격자면의 중성자 회절 각도는 파장에 따라 달라지며, 90∘의 경우
비행시간법(ToF)은 입자 또는 파동이 비행한 거리와 이동하는 시간을 측정하여 에너지 또는 파장을 구분하는 방법이다. 중성자 영상 시스템에서 중성자 발생 선원과 검출기는 일직선 상에 위치하게 된다. 중성자를 일정한 시간 간격으로 발생시키고 검출기 또한 일정 시간을 나누어 측정할 수 있다면 중성자의 파장을 다음과 같이 나타낼 수 있다.
여기서 λ는 중성자의 파장, h는 플랑크 상수, L은 중성자 발생 지점과 검출기와의 거리, m은 중성자의 질량 (에너지가 비교적 작기 때문에 상대론적 질량은 고려하지 않음),
중성자의 투과 성질과 특정 격자 평면 간격에서 반사되는 브래그 법칙을 이용하면 파장에 의존된 투과 영상을 얻을 수 있다. 이때 수집된 중성자를 이용한 영상은 결정 구조의 선호되는 방향(Preferred Orientation), 결정 격자간 거리, 결정 격자면 분포 그리고 집합조직 (Texture)과 같은 결정학적 정보를 내포하게 된다[11]. 발생된 중성자는 물질을 통과하면서 파장별로 다른 브래그 패턴 신호를 만들고 수집된 패턴 신호를 물질 통과 전의 중성자 신호로 나누어 주면 파장별로 달라지는 브래그 패턴만이 남게 된다. 이 신호는 브래그 반사가 일어나는 에너지 영역인 냉 중성자 영역에서 물질의 총 반응 단면적에 의존한다. 물질의 총 반응 단면적은 결맞는 탄성 산란, 결어긋난 탄성 산란, 결맞는 비탄성 산란, 결어긋난 비탄성 산란 및 흡수 단면적으로 다음과 같이 표현된다.
물질의 결정 격자면 간격과 반응을 하는 중성자의 파장은 1–9 Å 정도이다. 냉 중성자 영역의 파장대에서는 결맞는 탄성 산란의 반응 단면적만이 특징적인 브래그 패턴을 나타내게 되고, 이는 물질에 대한 결정학적인 정보를 내포하게 된다. 결맞는 탄성 산란은 다음과 같이 표현된다[12].
여기서
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여기서
실험은 일본 훗카이도 대학의 가속기(LINAC- II) 기반 소형 중성자 시설(HUNS: Hokkaido University Neutron Source)의 펄스형 냉 중성자 빔라인을 이용하여 파장분해 영상 실험을 진행하였다. 시설의 계략도는 Fig. 2와 같으며, 중성자 발생에 사용된 선형가속기와 측정에 사용된 검출기 및 격자형 집속기의 제원은 Table 1과 같다.
Table 1 . Specifications of the linear accelerator for neutron generation, the 2-D position-sensitive detector for neutron detection and the collimator.
LINAC - II | GEM detector | Grid collimator | |||
---|---|---|---|---|---|
Electron energy | 32.8 MeV | Pixel | 128 × 128 | Thickness | 4.3 mm |
Electron mean current | 70 μA | Detection area | 10 × 10 cm2 | Area | 10 × 10 cm2 |
Electron beam power | 2.3 kW | Pixel size | 800 μm | Layer | 2 μm Gd2O3 |
Electron pulse width | 4 μs | TOF bin width | 10 μs | 150 μ Al | |
Pulse repetition rate | 70 pps (70 Hz) | ||||
Neutron production rate | 3.7 × 1012 n/sec |
빔라인에서 나오는 중성자 빔은 0.1–0.9 nm의 파장을 가지는 다색 빔이며 빔라인의 총 길이는 6.24 m이다. 이를 128 × 128의 픽셀 수를 가진 GEM-type TOF 검출기를 통하여 측정하였다. 검출기 픽셀의 크기는 800 μm이며 이는 처리 후 영상의 직접적인 2차원 공간 분해능으로 이어진다. HUNS의 냉 중성자 빔 라인에는 8 cm × 8 cm 초거울 유도관(supermirror guide-tube)가 설치되어 소형 중성자원의 단점인 낮은 중성자속을 일부 보완할 수 있다[16]. 또한 검출 각도 의존성을 높이기 위해 검출기 전면부에 추가적으로 10 cm × 10 cm 크기의 격자형 집속기를 장착하였다. 중성자 흡수 단면적이 높은 Gd가 포함된 Gd2O3를 중성자 반응 단면적이 낮은 알루미늄과 일정 간격의 격자 형태로 배열하여 선호하지 않는 방향에서 들어오는 중성자를 흡수할 수 있도록 하였다.
시편은 페라이트 구조가 가장 잘 드러나며 다른 원소의 영향을 줄일 수 있는 순철 Fe(99.9%)을 사용하여 높이 15 mm, 지름 10 mm의 실린더 형태로 5개를 제작하였으며 가공 시 열에 의한 물질 구조 변형을 최소화하기 위해 워터 커팅으로 절단을 진행하였다. 또한, 외부적인 변형에 따른 내부 변형을 확인하기 위하여 유압프레스를 이용하여 각각 10%, 20%, 30%, 40%로 단축 압축을 하였으며 그 정도는 다음과 같다 (Fig. 4).
10 μs 간격으로 총 1429장의 비행시간 이미지를 수집하고, 광원과 검출기 사이의 거리를 기준으로 Eq. (4)를 이용하여 파장을 계산했다. 또한 피팅을 위한 프로세스는 RITS 소프트웨어[12] 와 MATLAB을 이용하여 계산하였다. 계산된 파장에서 이미지를 픽셀 단위로 표시하여 각 픽셀 위치에서 시편의 브래그 패턴에 대한 정보를 얻었으며 그 결과는 Fig. 5와 같다. 전체적인 투과율이 감소되는 이유는 단축 압축 시 힘의 방향에 수직인 방향으로 시편이 퍼짐에 따라 수평방향 두께가 증가하기 때문이다. 외부 변형이 강할수록 4 Å 의 위치, 즉 BCC {110} 평면 주변의 피크의 깊이와 기울기가 변하는 것을 확인했다.
Equation (6)에서 중성자의 입사 방향에 대해 선호되는 결정 격자 방향에 대한 영향으로 Fig. 6(a)에서 확인할 수 있다. 압축을 진행함에 따라 R값은 0.8에서 점차 감소하는 것을 확인할 수 있는데 그 이유는 압축 전 무작위 방향의 결정 격자가 압축이 진행됨에 따라 특정 방향으로 고르게 변하기 때문이다. 다만 10% 압축 시편의 경우 R값이 1.9000±0.0264로 나타난다. 이유는 선호 방향이 빔 방향에 대해 평행할 때 R값이 1보다 작은 값을 가지고 빔 방향에 수직할 때 1보다 큰 값을 가진다. 본 실험에서 관찰된 바에 의하면, 데이터 수집 과정 중 10%로 압축된 시편은 다른 시편들에 비해 입사 중성자 방향에 대하여 상대적으로 일부 회전한 상태임을 추정할 수 있다[17]. 또한, Fig. 5에서 0% 압축 시편의 투과값이 전체적으로 큰 결과를 볼 수 있으며 이는 결정 크기에 따라 재회절이 발생하여 중성자의 투과 강도가 증가하기 때문이다. Figure 6(c)에서 나타난 것과 같이 결정립의 크기가 클수록 투과 강도가 증가한다는 결과를 확인하였으며, 초기 제련 당시의 순철은 열처리 과정으로 인해 결정립이 크게 형성되었다는 것을 유추할 수 있으며 압축 과정에서 결정립의 크기가 점차 감소하는 것을 확인할 수 있다. 마지막으로 피크의 변위를 통해 변화된 결정 격자의 간격에 대해서 확인하였다. Equation (3)에서 변위 피크는 회절된 결정 격자간 거리의 변화를 의미하며 Fig. 6(b), 7(a)–(e)과 같이 압축 정도에 따라 결정 격자간 거리가 2.0285±0.00250 Å – 2.0240±0.00060 Å로 점진적으로 감소하는 것을 확인하였다. 이는 외부 압축 정도에 따라 내부 미세구조 즉, 결정 격자의 거리 또한 변함을 의미하며 이로부터 재료내의 변형 정도를 평가할 수 있다. 내부 변형률에 관한 표현은 다음과 같다[18].
여기서 d는 변위된 피크의 위치이고
중성자 투과 영상과 중성자 회절 분석의 장점을 결합한 에너지 분해 중성자를 사용하여 Fe(99.9%) 분석을 수행했다. 파장에 따라 달라지는 브래그 엣지 패턴을 관찰하고 결맞는 탄성 산란 단면적을 이용하여 외부 변형에 의한 결정 격자면의 선호방향, 결정립의 크기, 결정 격자간 거리 및 변형률을 계산하였다 (Table 2). 이는 외부 변형인 단축 압축에 따른 내부 결정의 변화를 보여준다. 또한, 평균 내부 변형률이 외부 변형률에 비례하여 증가하는 것을 확인하였다. 이러한 결과는 금속 물질의 변형을 비파괴적으로 확인할 수 있는 가능성을 보여준다. 본 연구에서는 비교적 상(phase)의 수가 적은 재료를 분석했지만, 다수의 상이 혼합된 상태의 시편을 이용하여 연구를 진행할 경우, Eq. (6)에서 추가적인 변수를 고려해야 할 것이다. 마지막으로 본 연구를 통해 대형 연구용 원자로나 파쇄 중성자 시설에 의존하지 않고 비교적 작은 실험실 규모의 가속기 기반 펄스형 중성자 시설에서도 중성자를 이용한 비파괴 물질 분석이 가능하다는 것을 확인하였다. 향후 연구에서는 추가적인 구조 매개변수를 조사하고 SEM, EBSD와 같은 방법을 이용하여 결정학적 정보를 비교분석 할 예정이다.
Table 2 . The calculated crystallite size, preferred orientation, d-spacing, Avg. strain values for each sample.
Sample (compressed %) | Crystallite Size (μm) | Preferred Orientation | d-spacing (Å) | Avg. Strain ( |
---|---|---|---|---|
0 | 23.3761±0.4429 | 0.8187±0.4429 | 2.0285±0.00250 | 0 |
10 | 2.0761±0.0317 | 1.9000±0.0264 | 2.0275±0.00060 | 492.975 |
20 | 1.5914±0.1054 | 0.6200±0.1119 | 2.0262±0.00113 | 1133.843 |
30 | 1.6700±0.1876 | 0.5600±0.038 | 2.0254±0.00060 | 1528.223 |
40 | 1.6947±0.1236 | 0.4978±0.0048 | 2.0240±0.00060 | 2218.388 |
본 연구는 문화재청 및 국립문화재연구소의 ‘문화유산 스마트보존활용기술개발사업’(과제번호:2023A01D03001, 기여율: 40%), 정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 한국연구재단의 지원(No. NRF-2019R1A2C1007491), 산업통상자원부(MOTIE)와 한국에너지기술평가원(KETEP)의 지원(No. 20214000000410)에 의해 이루어졌습니다.